【摘 要】
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该论文针对目前以M41S为代表的大多数介孔分子筛的孔径均呈单值分布,而在实际工业催化反应中往往需要催化剂具有两级孔或多级孔分布合理配置的事实,以及以HMS为代表的介孔分
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该论文针对目前以M41S为代表的大多数介孔分子筛的孔径均呈单值分布,而在实际工业催化反应中往往需要催化剂具有两级孔或多级孔分布合理配置的事实,以及以HMS为代表的介孔分子筛因具有一个有利于物料由体相向骨架介孔活性位传递的、大的结构介孔而在涉及大分子参与且为扩散控速的液相反应中已显示出较常规介孔分子筛更高催化活性的事实,探索合成具有多级介孔结构特征并能在一定范围内对其进行精确调控的无机多孔材料及其制备的新方法.这些材料的合成将在催化、分离及生物材料工程等领域具有重要的应用前景.在该论文中,我们通过对一个通常用于制备介孔MCM-41分子筛的反应体系中正硅酸乙酯(TEOS)水解与缩合反应相对速率的精确调控,首次在弱碱性体系中合成了一种具有高孔隙率、大孔体积和双介孔孔分布特征的新型二氧化硅分子筛材料,简记为BMS(Bimodal Mesopore Silica),并对BMS二氧化硅分子筛中双介孔结构形成的原因及各种可能对其结构和性质产生影响的合成因素如Ammonia/silica摩尔比、组分浓度的变化、表面活性剂烷基链长度的调节、辅助有机物均三甲苯的引入、催化剂的结构和性质、溶剂和助溶剂的极性和用量、老化和干燥条件的变化及合成后水热处理等,利用不同的测试手段如XRD,SEM,TEM,<29>Si MAS NMR,TG-DTA,N<,2>吸附测试等进行了系统的表征研究.BMS二氧化硅分子筛的合成思想是传统溶胶-凝胶过程与介孔MCM-41分子筛合成方法的完美结合,即通过控制一个含表面活性剂的硅酸盐体系的凝胶化而使最终的二氧化硅产物同时具有介孔分子筛和传统二氧化硅干凝胶的结构特征.
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