丙烯气相一步氧化制环氧丙烷用Au/TiO<,2>催化剂的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:w19870602
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环氧丙烷(PO)是重要的有机化工产品和合成中间体.基于经济和环保的因素,有必要发展丙烯直接气相环氧化生产PO的研究.该文用沉积沉淀法(DP法)制备了一系列以金为活性组分、二氧化钛为载体的金属负载型催化剂.在H<,2>/O<,2>存在的条件下,采用管式反应器-气相色谱联合装置考察了催化剂对丙烯气相一步氧化制环氧丙烷的催化性能.结果表明金负载量、沉积沉淀条件(pH值及温度)、碱源、添加剂以及焙烧温度等制备条件对最终催化剂的催化性能有显著的影响.当Au负载量为2.4 wt%、70℃下pH值为7.5时进行沉积沉淀,在空气气氛中400℃焙烧制得的催化剂环氧化催化性能最好.在50℃较低温度反应时,PO选择性可达到99%以上,得率为1.2%.表面XPS分析结果证实,活性较好的Au/TiO<,2>催化剂中,其表面活性Au组分除少量呈氧化态外主要以金属态的形式存在.XRD、HRTEM、BET的表征结果表明,焙烧温度会影响载体表面Au粒的大小,随着焙烧温度的升高,Au粒会因聚集而长大,影响催化剂环氧化性能.对Au/TiO<,2>催化剂而言,含Na<+>的物质是适当的碱源,而加入Mg(NO<,3>)<,2>则可以提高催化剂的催化性能,然而具体的机理尚不明确,有待于进一步的研究.
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