目前，随着电子器件的迅速发展，柔性可弯折器件由于具有便携、可穿戴、不易折损等优点，已经成为电子器件重要的发展方向。其中，柔性光电器件，如柔性太阳能电池、柔性液晶显示器、柔性触摸屏、柔性有机发光二极管等，也都受到了研究者以及产业界的极大关注。柔性光电器件中的核心组成部分之一是柔性透明导电薄膜。然而，目前商用的透明电极仍然是以氧化铟锡(ITO)材料为主。这类材料由于本身是金属氧化物，具有本征脆性，无法满足柔性器件的需求;同时所含的重要组分铟元素在地球上储量较少，价格较高，不利于降低工业生产成本。因此，寻找廉价、可大量制备并且性能优异的ITO替代材料仍然是此领域研究的重要方向。目前已经在研的透明导电材料还有导电高分子（如PEDOT∶PSS）、碳纳米管、石墨烯、金属纳米材料（包括金属线、金属薄膜、金属网等）以及它们的复合材料等。其中，石墨烯由于其独特的二维结构和优异的物理化学性质，成为柔性透明导电薄膜材料的有力竞争者。本文主要针对石墨烯基透明导电薄膜材料的制备与性能优化进行研究，特别是对石墨烯基薄膜的廉价、可连续化大量制备方法与技术进行了探索。　　本论文第一部分围绕化学气相沉积(CVD)方法生长石墨烯进行了系统的研究。由于不同生长条件对于石墨烯的生长过程具有显著影响，并进一步影响到石墨烯材料的性能及应用，本论文先针对以氢气为主的生长条件对石墨烯生长质量和形貌的影响进行了系统研究。通过采用极端氢气流量的条件实验研究，深入认识了氢气在石墨烯生长过程中促进与刻蚀的双重作用，并通过这种生长刻蚀现象发现了石墨烯边缘形貌的演化，进而制备得到了新型的锯齿状和绒毛状石墨烯边缘结构。之后，论文针对大面积柔性石墨烯薄膜的制备中重要而又困难的转移步骤，发展了用柔性透明的纤维网作为石墨烯生长基底的思路，从而无转移地得到自支撑柔性透明石墨烯网薄膜。通过静电纺丝的方法，制备了含有金属以及二氧化硅的自支撑超薄纳米纤维网，并以此为基底生长石墨烯，首次无转移地直接得到了自支撑柔性透明的石墨烯网薄膜(透光率80％，方块电阻5-10 KΩ/sq)，并组装了电致变色器件。　　论文第二部分针对石墨烯基透明导电薄膜的低成本、连续化制备方法进行了研究。采用更廉价的还原氧化石墨烯方法，重点解决了该方法在连续化制备中还原步骤的安全性和效率问题。本论文先对氧化石墨烯原料进行了优化，通过考察氧化石墨烯的氧化程度和官能团种类，选择了破坏程度较低的氧化石墨烯作为原料。论文该部分重点发展了一种亚锡离子/乙醇的高效还原体系以及相应的连续化、快速还原工艺，该方法充分发挥了乙醇溶剂的优势，一方面便于在多种薄膜表面直接涂布，另一方面其易挥发性也使得加热蒸发带来的迅速水解形成了高pH、高浓缩还原剂离子以及高离子迁移速率的有利环境。因此，此方法能够快速（5分钟以内）实现氧化石墨烯薄膜的还原，且还原后得到的还原氧化石墨烯薄膜性能相对优异（透光率83～91％，方块电阻0.8～3.6 kΩ/sq）。此外，表征还发现金属离子在还原后同时形成的高价离子对石墨烯还具有一定掺杂作用，也对薄膜性能具有提升效果。由于这种方法迅速且安全性高，可成功将其应用于石墨烯薄膜的卷对卷连续化制备，得到大面积的柔性石墨烯透明导电膜，并用其制备了柔性触摸屏器件以及柔性透明导线。　　论文第三部分针对石墨烯基透明导电薄膜的制备研究进行了扩展。为了进一步提高其综合性能，使其能够更好地与应用对接，需要发展简便的石墨烯基复合透明导电薄膜和图案化石墨烯薄膜的制备方法。论文本部分在金属离子还原方法的基础上，巧妙地利用了还原产物形成的连续裂纹图案作为模板，通过金属沉积直接得到石墨烯/金属网格复合透明导电膜，此方法没有引入新杂质，也避免了在制备模板过程中对石墨烯薄膜的破坏，是一种简便地得到石墨烯复合薄膜的方法，得到的复合薄膜性能接近金属网格薄膜的性能而同时具有连续的平面导电性;另一方面发展了无刻蚀的图案化石墨烯薄膜的制备方法，解决了常见的模板结合刻蚀图案化方法中成本高且不利于连续化制备的问题，另外本方法还有利于进行二次图案化。通过在上一部分的还原体系（亚锡离子/乙醇体系）中加入一定量高分子增加溶液的黏度，可以得到还原性“油墨”，将其直接印在氧化石墨烯膜上能够实现快速、灵活的图案化还原。本部分还将此方法结合丝网印刷方法成功实现了大面积、任意图案化还原氧化石墨烯薄膜的制备，有望将其用于石墨烯基微电子器件的制备中。