石墨烯基金属氧化物复合材料的制备及在催化湿式氧化和超级电容器中的应用

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本论文以氧化石墨烯(GO)为前驱体,分别制备了Fe3O4/还原氧化石墨烯(Fe3O4/rGO)和Co3O4/GO两种石墨烯基金属氧化物纳米复合材料,并分别考察了Fe3O4/rGO在催化过氧化氢湿式氧化(WHPCO)亚甲基蓝(MB)的应用,和Co3O4/GO在超级电容器中的应用。具体工作如下:   1.以改进的Hummers法制备的GO为前驱体,采用共沉淀法制备了Fe3O4/GO纳米复合材料,进一步以水合肼为还原剂,制备了磁性Fe3O4/rGO纳米复合材料,并通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、拉曼光谱(Raman)、透射电镜(TEM)、振动样品磁力计(VSM)、电化学交流阻抗谱(EIS)等测试手段对其进行了表征。研究结果表明,制备过程中GO已被还原成rGO;复合材料中Fe3O4纳米粒子均匀地修饰在石墨烯纳米片表面;Fe3O4/rGO纳米复合材料呈现超顺磁性;石墨烯的引入能够提高电子在复合材料的传递速率。   2.将Fe3O4/rGO纳米复合材料作为非均相催化剂应用于WHPCO降解MB,并考察了复合材料中rGO含量、起始pH值、MB浓度及H2O2用量等反应参数对降解MB的影响。研究结果表明:在含有60mMH2O2和0.3 mg·L-1 Fe3O4/rGO纳米复合材料的pH7.0体系中,98.6%的MB(10 mg·L-1)在2h内被成功降解,且催化剂在循环使用5次后,MB的降解率仍高于90%;由于该复合材料整合了Fe3O4和rGO两者的性质,催化剂在pH=5~9间保持较高的催化活性;催化剂的二维平面结构极大地减小了羟基自由基扩散至有机染料的距离,提高了降解效率;该催化剂具有呈现超顺磁性,使其在使用后可以利用外加磁场从反应体系中分离回收,不会对水体造成二次污染。   3.以GO为前驱体,在多功能离子液体[C16mim]TA和水的混合体系中,采用水热法并结合煅烧过程制备了Co3O4/GO纳米复合材料,并通过XRD、IR、热重分析(TG)、SEM、TEM、能谱(EDS)等测试手段,对其进行了表征。结果表明,棒状Co3O4纳米晶均匀地修饰在氧化石墨烯纳米片表面。进一步考察了复合材料在超级电容器中的应用,研究结果表明:Co3O4/GO纳米复合材料具有较高的比电容值和良好的倍率性能,在电流密度为1 A·g-1和10A·g-1时,比电容值分别为1010.5 F·g-1和787.0 F·g-1。此外,在充放电500次后,其比电容衰减率仅为6.4%。
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