二硫化钼/石墨烯催化剂的制备、表征及其羰基硫加氢性能研究

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整体煤气化联合循环发电系统(IGCC),是将煤气化技术和高效的联合循环相结合的先进动力系统,它是高效利用煤炭资源的重要途径,而煤气的“脱硫净化”是其关键工艺之一。羰基硫(COS)是煤加工转化过程中不可避免的有机硫化合物,因其化学性质相对稳定而较难脱除。催化加氢法具有COS转化率高,并且可以利用煤气中的氢气而无需其他氢源的优势。但是,传统的加氢脱硫催化剂(γ-Al2O3负载Co(Ni)-Mo的氧化物)所需反应温度较高(>320℃),操作条件苛刻,还需要预硫化过程,限制了其广泛应用。因此,寻求新型的载体材料或者改性活性组分的新型脱硫催化剂意义重大。二硫化钼(MoS2)是典型的过渡金属硫化物,具有优异的加氢活性,广泛应用于各类加氢反应中。石墨烯是近年崛起的新兴碳材料,具有延展的二维平面、较大的比表面积、高的电导率和热稳定性等特点,由石墨烯与无机纳米粒子构筑的复合催化剂已在燃料电池电催化、碳-碳偶联反应、光催化和加氢催化反应中展示出卓越的性能。因此,针对目前COS加氢脱硫催化剂的现状,本论文致力于构筑二硫化钼/石墨烯复合催化体系,研究其组成、结构与COS加氢脱硫性能之间的关系,从以下几方面展开工作,得到了一系列新颖的结果。以硫钼酸铵(ATTM)为钼前驱体、功能化石墨烯(FGS)为载体和微波吸附材料,通过微波辅助法实现了石墨烯担载纳米MoS2催化齐(M-MoS2/GS)的快速制备。与传统退火法制备的石墨烯负载催化剂T-MoS2/GS和椰壳活性炭负载催化剂MoS2/AC目比,微波法制备的M-MoS2/GS具有优良的COS催化加氢活性和稳定性。通过详尽的分析表征手段揭示了M-MoS2/GS催化剂显示高催化活性的原因是:石墨烯高效的微波吸收性能提供了快速加热条件,使负载的ATTM快速分解,得到高度分散在石墨烯片层表面的纳米MoS2粒子(粒径约20nm),有效保证了催化剂的活性。采用水热合成法,实现了硫钼酸铵/氧化石墨(ATTM/GO)前驱体的原位一步还原,得到了具有三维宏观形貌的整体式二硫化钼/石墨烯组装体(3D-MoS2/G)催化剂。与浸渍法和液相还原法制备的MoS2/G催化剂,以及传统的MoS2/γ-Al2O3催化剂相对照,结果表明,3D-MoS2/G整体催化剂较其他催化剂对COS加氢转化反应具有优异的催化活性,通过微波辐射处理,还可进一步增强该组装体催化剂的脱硫性能。此外,鉴于MoS2是典型的层状化合物,具有类石墨烯结构的MoS2在催化领域的应用尚未见报道。因此,分别采用水热合成和固相合成途径,制备了两种少层结构的MoS2非负载催化剂及少层MoS2/石墨烯组装体催化剂,并用退火处理和微波法使之分别转化为多层MoS2催化剂及多层MoS2/G组装体催化剂。COS加氢活性测试结果表明,具有少层结构的MoS2及其与石墨烯复合的组装体催化剂,均表现出优于多层MoS2催化剂/组装体及商业MoS2催化剂的脱硫性能。其中,采用水热法制备的少层MoS2-H催化剂具有优异的低温催化脱硫活性,在240℃即可达到约100%的COS转化率。
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