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白光LED (Light Emitting Diode)具有高光效、无污染、长寿命等传统照明光源无可比拟的优点,近年来已在照明及显示领域得到了成功的应用。目前市场上实现白光LED的主流方式是在蓝光LED芯片上涂敷YAG:Ce (Y3Al50,2:Ce3+)黄色荧光粉,但这种方式合成的白光缺少红色和绿色成分,导致其色温较高,显色指数较低。通过在蓝光LED芯片上涂敷红色及绿色荧光粉可以提高其显色指数、降低色温。但是,为了进一步满足人们对更高显色性能白光LED的需求,可以添加橙色荧光粉弥补白光光谱中缺失的橙色部分来提高白光光谱的连续性,从而获得显色指数高达90以上的白光LED。市场上常见的橙色荧光粉主要以硅酸盐体系为主,硅酸盐体系荧光粉因本身不耐湿热等特性,会经常出现色温漂移。因此,研究开发光效高、稳定性强的新型橙色荧光粉已成为发展高显色暖白光LED的重要课题。本文采用常压高温固相法成功制备了氮化物橙红色荧光粉SrAlSi4N7:Eu2+,优化了SrAlSi4N7:Eu2+荧光粉的合成工艺参数,研究了SrAlSi4N7:Eu2+荧光粉的合成反应机理,进而提出了一种基于常压高温固相法的新合成路径,并且开发了一种具有SrAlSi4N7物相结构的新型橙色荧光粉SrAl1+ySi4-yN7-yOy:Eu2+。主要研究内容及结果如下:(1)焙烧工艺参数优化研究。本文通过比较不同合成温度和保温时间下荧光粉的荧光光谱,发现SrAlSi4N7:Eu2+的优化合成温度为1600℃,优化保温时间为10h。温度较低或保温时间不足均不利于荧光粉成相,而温度过高和保温时间过长都将加剧粉体团聚,导致后处理过程中引入更多缺陷而使光色性能下降。(2)原料配比研究。研究表明,SrAlSi4N7的合成反应中需要加入过量的AlN原料,否则会生成Sr2Si5N8杂相。利用XRD (X-ray Diffraction)和27AlMASNMR(Magic Angle Spinning Nuclear Magnetic Resonance)等方法进行结构分析,结果表明:由于晶格中存在微量的氧杂质,导致所制备的SrAlSi4N7是含有[AlO4]四面体结构的固溶体。为了保持晶格的电荷平衡,O与Al成键取代晶格[SiN4]四面体结构中的Si-N键,导致晶格中实际Al含量大于化学计量比,从而需要在SrAlSi4N7的合成反应中加入过量的AlN原料。(3)SrAlSi4N7合成机理及新合成路径研究。采用常压高温固相法成功制备了SrAlSi4N7:Eu2+橙红色荧光粉,并讨论了α-Si3N4和P-Si3N4的结构差异以及在高温下的相变反应对SrAlSi4N7物相结构形成的影响。研究发现,以α-Si3N4为Si源时,需要进行二次焙烧才能够合成纯相SrAlSi4N7:Eu2+;但以β-Si3N4为Si源时只需一次焙烧即可。分析表明,合成反应由如下两个反应所组成:α-Si3N4→β-Si3N4, β-Si3N4+AlN+Sr2N→SrAlSi4N7。但是直接由β-Si3N4为Si源所合成的SrAlSi4N7:Eu2+荧光粉的光色性能较差,因此通过采用以α-Si3N4为Si源,并添加β-Si3N4晶种的方式来加速相变转化从而缩短SrAlSi4N7:Eu2+合成反应时间,获得具有更加优异的荧光性能和晶体形貌的SrAlSi4N7:Eu2+荧光粉。(4)激活剂浓度对发光性能影响研究。实验研究表明,随着Eu2+浓度由x=0.04增加到x=0.4,Sr1-xAlSi4N7:xEu2+荧光粉的发射主峰从605nm红移至630nm;此外,随着Eu2+浓度的增加,荧光粉的强度先升高后降低,出现浓度猝灭现象,Eu2+离子的猝灭浓度为x=0.1。(5)开发一种具有SrAlSi4N7物相结构的SrAl1+ySi4-yN7-yOy,:Eu2+(0≤y≤0.225)橙色荧光粉。经荧光光谱测试发现,该荧光粉可被近紫外到蓝光有效激发,并且,由于在SrAlSi4N7晶格中引入Al-O,使得晶格体积发生膨胀,晶体场强度减弱,从而实现了580-600nm的短波发射。另一方面,经过对荧光粉温度特性的分析比较发现,SrAl1+ySi4-yN7-yOy:Eu2+具有较SrAlSi4N7:Eu2+更好的温度特性。研究结果表明,SrAl1+ySi4-yN7-yOy:Eu2+荧光粉是一款适用于高显色暖白光LED的橙色荧光粉。