【摘 要】
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该论文主要研究了手性催化剂的负载化.以可溶性高分子包括树状大分子为载体,利用"均相催化,两相分离"的方法不仅可以解决手性催化剂的分离回收问题,更为重要的是有可能综合传
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该论文主要研究了手性催化剂的负载化.以可溶性高分子包括树状大分子为载体,利用"均相催化,两相分离"的方法不仅可以解决手性催化剂的分离回收问题,更为重要的是有可能综合传统均相催化和异相催化的优点,发展高效、可方便分离回收的负载型手性催化剂.以BINAP作为原料合成了系列双取代和单取代的树状分子手性BINAP配体,以不饱和酸和脱氢氨基酸的不对称氢化为模型反应,详细研究了树状分子催化剂结构与性能的关系,观察到了明显的、正的"树状分子效应",得到了树状分子催化剂结构与性能关系的一些规律;建立和发展了一类新型高效,可方便分离回收的树状分子催化剂体系,并应用于2-芳基丙稀酸、简单芳基酮和β-酮酸酯的不对称氢化反应.合成了两种树状化的高分子手性BINAP配体,其钌配合物催化剂在催化简单芳基酮和2-芳基丙烯酸的氢化反应中表现出优异的催化性能,树状分子大小影响催化剂的对映选择性.对MeO-BIPHEP为原料合成了一类树状分子负载的手性BIPHEP配体,其钌配合物在催化β-酮酸酯的加氢反应中表现出良好的催化性能,树状分子的大小对催化剂的对映选择性有明显的影响.建立和发展了两类液多相催化新体系:一种是水/有机两相不对称催化体系,所合成的两亲性高分子催化剂的催化活性明显高于同类小分子水溶性催化剂;另外一种是"均相催化,液/液两相分离"不对称催化新体系,烷基链型树状分子手性BINAP的钌配合物在己烷—乙醇为溶剂的均相体系中,显示与小分子均相体系相似的催化性能,反应结束后仅需加入少量的水(5﹪),即可实现体系分相,通过简单的相分离即可达到产物与催化剂的分离与回收利用.
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