高效快速净水材料的制备及其污染物脱除机理研究

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近年来,由于人类经济和社会的快速发展,大量的微污染物(氟、重金属离子、有机染料等)被直接排入水体,严重地影响了人类身体健康和社会发展,人类面临着越来越严峻的水污染问题。当前,高效去除水中有害污染物已引起了人们的广泛关注且逐渐成为研究热点。吸附法是去除水体污染物的有效方法之一,但传统的吸附材料大多存在吸附量低、吸附速率慢、抗干扰能力差、制备复杂、成本高等问题。因此,设计开发高效、快速、低成本、可重复利用的吸附剂是目前吸附法的关键。近几年,拥有独特结构及新颖形貌的多孔微纳结构材料的快速发展,为解决日益严重的水污染问题提供了新出路。本论文针对水体污染物的特点,利用简单的共沉淀法和水热法理性地设计合成了一系列金属氧化物吸附材料,用于水中污染物的针对性脱除。文中系统地研究了各吸附材料对污染物的脱除性能,并结合多种表征手段,详细研究了不同吸附材料上污染物的脱除机理。主要研究结果如下:  (一)文中采用水热法制备了三种不同形貌的CeO2吸附材料,分别为CeO2纳米棒、八面体和立方体,研究了形貌控制和晶面效应对材料除F-性能的影响。研究发现,暴露了{110}和{100}晶面的CeO2纳米棒表现出了最好的除F-性能,其次是暴露了{111}面的八面体,而除F-效果最差的是暴露了{100}晶面的立方体。表征结果发现,三种材料形貌的不同,造成了其物理和化学性质的差异,从而导致了其除F-性能的迥异,最终反映出其除F-机理的不同。吸附前后的实验及表征结果表明该材料对水中F-的脱除机理主要包括Ce3+缺陷作用、离子交换、表面吸附和孔填充。  (二)采用简单的水热法先后制备了花状(AlOx-F)和线球状(AlOx-B)两种非晶态氧化铝微球材料,分别研究了其对F的吸附性能。结果表明该材料对水中的F-具有吸附量高、吸附速率快、选择性好,抗干扰能力强、可重复利用的优点,从而实现了水中F-的高效、快速、低成本脱除。Langmuir模型拟合结果显示AlOx-F和AlOx-B对水中F-的吸附量分别可高达126.9和129.4 mg/g。与文献中报道的材料相比,无论在吸附量、吸附速率和pH适用范围上都表现出了优异的吸附性能。利用多种表征手段研究了AlOx-B上F-的脱除机理,研究结果表明该材料对水中F-的脱除机理主要包括离子交换、化学反应、表面吸附和孔填充。  (三)利用传统的共沉淀法合成了镁铁水滑石(Mg/Fe-LDH),通过焙烧的方式得到了水滑石衍生氧化物(Mg/Fe-CLDH)吸附材料,并研究了该金属氧化物对水中F-和As(Ⅴ)的吸附性能。此外,考察了制备过程中如Mg/Fe比例和焙烧温度对材料吸附性能的影响。结果表明采用Mg/Fe=5∶1,焙烧温度400℃的条件制备的材料对F-和As(Ⅴ)的吸附性能最好,实现了水中F-和As(Ⅴ)的高效、快速、低成本共脱除。Langmuir吸附模型拟合显示该材料对F-和As(Ⅴ)的最大吸附量分别为50.2和50.9 mg/g。共吸附实验表明该材料可实现水中F-和As(Ⅴ)的同时去除,且彼此之间无明显竞争吸附存在。各种表征手段证实该材料对水中F-和As(Ⅴ)的脱除主要通过离子交换、结构重建和表面吸附三种方式实现。  (四)采用简单的溶剂热反应法,制备了单分散性好、尺寸均一的MgFe2O4磁性微球。实验中考察了制备条件如乙酸根用量,EG及PEG的添加对产物形貌的影响。研究发现在整个溶剂热反应体系中,乙酸根离子、EG和PEG三者在产物的形貌控制方面存在着协同作用。此外,在MgFe2O4微球的形成过程中伴随着纳米颗粒的自组装及整体结构的结晶。由于所制备的MgFe2O4球形材料具有丰富的介孔结构、高的比表面积,良好的磁响应性和分散性。当将该材料用作吸附剂时,其对水中Pb(Ⅱ)表现出优异的吸附性能,Langmuir模型拟合表明该材料对Pb(Ⅱ)的最大吸附量可达113.7 mg/g,与文献中的材料相比具有较强的优势。
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