新型超导体和大磁阻材料的角分辨光电子能谱研究

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超导材料和大磁阻材料一直是凝聚态物理研究重要方向,有着巨大的实际应用前景。主要的研究集中于解决其基本物理机制以及寻找更多适合实际应用的材料。这些材料都可以生长出单晶样品,而晶体样品具有规则的几何外形,是晶体中原子、分子规则排列的结果。同时电子能带结构对于理解物质的微观和宏观性质都具有决定性的作用。所以在晶格规则有序的情况下,可以利用角分辨光电子能谱仪(Angle-resolved Photoemission Spectroscopy)(ARPES)直接探测晶体的电子能带结构。本文首先主要介绍了最新的He3连续流制冷的极低温ARPES系统和超快时间分辨ARPES设备的搭建,然后讨论SrNi2As2材料电子结构以及3d电子122材料中电子关联性;新型BiS2型超导材料奇异能带结构研究;最后是LaSb材料的大磁阻机制的研究。  1.He3连续流制冷型极低温ARPES系统和超快时间分辨ARPES设备的搭建。  He3连续流极低温ARPES是利用He3液体的膨胀制冷实现低温。首先利用液氮和液氦分级冷却,然后利用He3制冷。考虑到He3气体的昂贵,所以该系统采用了封闭式的循环回路,利用液化然后膨胀汽化的方式。为了减少漏热的影响,采取了两层热屏蔽层的设计。最终在样品托附近最低可以实现0.75K的低温。该系统使用了激光和氦灯作为光源。激光光源是利用KBBF晶体将波长为355nm的基波倍频成波长为177nm的倍频光作为ARPES的光源。激光光源本身具有小于1meV的能量分辨率。而氦灯是利用稀有气体He的回旋共振产生的光子作为光源。在氦灯下的系统分辨率可以达到2meV以下。  超快时间分辨ARPES是利用高次谐波(HHG)原理,实现了激发和探测光(Pump and Probe)的延时可调达到时间分辨。波长为800nm的基波在基于CPA(chirped-Pulse Amplification)技术经过拉伸,放大,压缩后成为50kHz,6W的种子光,利用BBO进行倍频之后分束,一部分光作用于稀有气体Kr产生高次谐波作为探测光,一部分光用于激发光源。一个延时台可以控制激发光的光程,从而调节激发光和探测光的光程差实现时间延迟。时间分辨率可以达到140fs,光源本身的能量分辨率为70meV,频率为50kHz。系统整体的分辨率为100meV左右。  2.SrNi2As2材料电子结构以及3d电子122材料中电子关联性讨论。  利用ARPES对SrNi2As2的电子结构进行了研究。在将理论计算得到的能带结构进行重整化因子为1.1重整化以后,SrNi2As2的能带结构和LDA计算结果吻合得非常好,说明在SrNi2As2中其电子关联性很弱。比较3d122其他相似的材料的关联性之后,发现在d电子壳层半满填充以后,随着3d壳层的电子数增加,电子关联性呈现非线性的降低;同时加上Ni-As的杂化作用增加,每个Ni的实际电子填充数为8.8,比名义上的8多;最后,在人为去掉2个电子填充数时,关联性最强的为dx2-y2能带,而不是像铁基化合物中一样为dxy能带。Hunds规则耦合作用对电子关联性起到一定的作用(实际上反而增加了电子关联性),但是电子的关联性降低主要受到电子的填充数的影响。这个说明了局域磁矩在铁基超导体中的重要作用。  3.新型BiS2型超导材料奇异能带结构研究。  利用ARPES对新发现的超导材料Nd(O,F)BiS2进行了研究,发现其费米面并不是像理论预测那样满足嵌套的情形,在布里渊区中心并没有能带穿越费米能级。由于自旋轨道耦合和层与层之间的相互作用,在X点的能带出现了能带的劈裂。该能带随着温度的变化其色散具有明显的变化。随着温度的升高,能量较高的部分谱权重明显降低,而靠近费米能级的部分基本不受影响。这种奇异的能谱结构表明了电子和声子相互作用。这个随着温度变化的电子结构说明声子和其超导机理可能有关。  4.LaSb材料的大磁阻机制的研究。  利用ARPES和量子振荡技术研究了大磁阻材料LaSb。其磁阻在40T的磁场下高达4×105(100%),而且没有任何饱和的迹象。用指数函数进行拟合的时候,得到指数因子为1.78而不是2,两带模型拟合的时候并不能很好吻合,而且高场下明显出现饱和的趋势。在考虑了两种不同的电子载流子之后利用三带模型可以很完美地拟合磁阻数据。利用ARPES得到了其三维的电子结构后,结合量子振荡结果,得到了空穴和电子载流子浓度。发现其电子和空穴含量互相补偿。在X点发现了几乎线性的能带色散,表明了载流子超高的迁移率。当加上MBJ方法,即电子波之间相互作用时,理论计算结果和实验结果吻合。随着温度变化,LaSb的电子结构基本变化不大。排除温度引起的载流子从补偿到不补偿变化为大磁阻机理的可能。LaSb为中心对称材料,从而也排除了曾经在WTe2提出的关于Γ对称的自旋结构为大磁阻的机理的可能。LaSb中并没有发现任何拓扑表面态,从而也排除了拓扑表面态为大磁阻机理的可能。尽管LaSb满足两带模型中的两个前提条件:载流子补偿和高的迁移率,两带模型并不能很好地解释偏离二次方的指数型的磁阻。而结构简单,不含As元素的LaSb研究为今后的大磁阻研究提供了很好的范型。
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