论文部分内容阅读
CO的脱除特别是低温脱除在防毒面具、CO2激光器、CO气体传感器、舰艇、载人航天器等封闭体系、烟草降害以及燃料电池等领域有很重要的应用价值。催化氧化是目前最行之有效的CO脱除方法,而其关键技术在于高效催化剂的开发。一般来讲,涉及到CO催化氧化脱除的应用领域主要集中在低温场合。因此,研究低温CO转化催化剂是-项前沿性的既有理论意义又有实践意义的课题。
首先,采用共沉淀法制备了Cu-Mn催化剂,深入探讨了各种工艺条件参数对Cu-Mn催化剂低温CO催化氧化活性的影响,得到了一个最佳的催化剂制备条件和焙烧条件：投料中各硝酸盐物质量比Cu/Mn为1:5,沉淀PH值为9.0,老化时间为12h;上述条件所得的催化剂前驱体在马弗炉中以10℃/min的升温速率升到250℃,恒温1.5h,冷却取出即为Cu-Mn催化剂。采用固定床微反应器对最佳工艺条件下制备的Cu-Mn催化剂进行评价,在初始CO浓度为160ppm,温度为26.4℃,空速为9110h-1条件下,Cu-Mn催化剂能够100％将CO氧化。使用XRD、SEM、EDS等表征手段对不同温度焙烧的Cu-Mn催化剂进行表征,XRD和SEM分析结果表明非晶态的Cu-Mn催化剂具有较好催化氧化CO的活性,EDS分析进一步揭示催化剂表面富锰现象对催化氧化CO有利。
其次,在50～80℃范围内研究了CO在所制备Cu-Mn催化剂床层上的催化氧化本征反应动力学,同时测定了CO在Cu-Mn催化剂上的催化反应等温线。结果表明,CO在Cu-Mn催化剂床层上的本征反应是一个表面反应控制的一级催化反应,反应的活化能是43.0kJ.mol-1。
最后,论文在50～80℃范围内研究了CO在Cu-Cr-Ag/AC催化剂床层上的本征反应动力学和宏观反应动力学,并根据可能的催化反应机理建立了反应的机理模型。实验结果表明,CO在Cu-Cr-Ag/AC催化剂上的反应是由表面化学反应控制的一级反应,反应的活化能为52.2kJ.mol-1,指前因子A为2.78×107min-1。
Cu-Cr-Ag/AC催化剂和Cu-Mn催化剂在低温CO催化方面具有良好的活性和低廉的价格等显著优点,具有良好的应用前景。