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随着多道接受电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)近几年的飞速发展，非传统同位素的研究已经成为地球科学、环境科学等学科的重要前沿方向之一。钼在自然界中有92Mo(14.836％)、94Mo(9.247％)、95Mo(15.920％)、96Mo(16.676％)、97Mo(9.555％)、98Mo(24.133％)、100Mo(9.633％)7种稳定同位素。由于92Mo和100Mo存在较大的核质量差异(～8.00‰)，自身价态多变(Mo2+、Mo3+、Mo4+、Mo5+、Mo6+)且易形成共价键的性质，钼被认为是自然界中极易发生质量分馏同位素。钼是具有特殊地球化学性质的一个过渡元素，一般在大陆壳中属微量元素，但在海洋中却是最为富集的过渡元素。这种差别的形成与钼的地球化学性质密切相关。二叠纪黑色岩系在湖北恩施州内广泛出露，钼同位素分馏与黑色岩系风化伴随的有机质降解、铁锰氧化物的释放以及硫化物氧化等过程密切相关。本研究将富钼的黑色岩系风化体系作为研究对象，通过建立高精度的钼同位素双稀释剂分析方法，测定风化剖面中不同风化程度岩石的钼同位素组成，试图了解风化剖面中钼同位素的空间分布和差异。结合连续化学提取技术调查不同风化程度样品中钼的结合态及各形态间的钼同位素组成，并分析黑色岩系风化过程中钼的地球化学行为及其同位素分馏控制因素;同时与玄武岩风化剖面中的钼同位素分馏特征进行对比，进而全面了解钼在表生环境中的迁移转化规律。这对丰富钼地球化学循环过程的认识以及环境示踪的研究有着重要意义。通过对二叠纪黑色岩系风化剖面中的钼同位素变化的研究，取得的主要认识与结论如下: 1.成功建立了高精度97Mo-100Mo同位素双稀释剂分析方法，得到了97Mo-100Mo双稀释剂在混合比为1的情况下，100Mo样品/98Mo稀释剂=2.75时可获得钼同位素比值测试的高精度。国际标样(美国地质调查局的SGR-1b，CLB-1，BCR-2，SDO-1)以及海水的测试结果与前人发表值一致;对黑色岩系风化剖面中的总钼和结合态钼，玄武岩风化剖面中的钼同位素测试结果符合质量分馏，测量数据的δ96/95Mo和δ98/95Mo线性关系良好(斜率为2.93，R2=0.99)，与理论计算一致。本研究中钼同位素高精度分析方法的建立，为后续钼同位素地球化学的研究奠定了基础。 2.针对黑色岩系风化剖面中的钼建立的五步优化化学连续提取方案，分别为可提取态、有机结合态、碳酸盐岩及铁锰氧化物结合态、硫化物结合态和残渣态。简单易操作，相比传统的Tessier方案能更多提取生物可利用钼，比欧共体物质标准局提出BCR方案更详尽揭示了钼的结合态信息。 3.不同风化程度黑色岩系样品的化学连续提取结合态态分析表明:新鲜样品中钼主要是以可交换态钼形式存在，SDI-5和SDI-9中可交换态钼百分比分别是58.7％和32.4％，钼的生物所可利用性的最大。在氧化还原带蚀变的样品中，钼主要以硫化物结合态的形式存在，说明发生了钼的形态发生了转变，存在高价钼的还原;有机结合态钼在风化过程中与有机质的降解和再矿化密切相关，其所占比较高，表明有机结合态钼参与了钼的迁移;铁锰氧化物及碳酸盐结合态钼在所有样品中的平均值只有7.2％，说明原岩或风化过程中铁锰氧化物吸附或进入碳酸盐岩相中的钼较低，符合黑色岩系中低锰的特征;风化明显的样品中总钼的含量已经明显降低，表明钼已经发生迁移。 4.风化程度与各结合态钼含量间的差异，反映了风化过程钼迁移转化的控制因素不同。可交换态，有机结合态以及硫化物结合态钼是变化最为明显的三个结合态。为钼在黑色岩系中的迁移转化规律提供了有效手段。 5.对黑色岩系风化剖面中钼同位素的分析，沙地强风化样品(SDⅢ)系列δ98/95Mo=1.42±0.26‰，以富集重同位素为分馏特征;弱风化样品和新鲜样品的钼同位素比值与渔塘坝钻孔样品相近。渔塘坝的地表横断面样品钼同位素比值变化较大，均值为δ98/95Mo=-1.72±1.30‰，样品CP0-13的钼同位素分馏最大，为-3.99‰。渔塘坝地表氧化还原带与钻孔样品的钼同位素均值相差-2.4‰，这种钼同位素比值的显著差异一方面说明氧化—还原带富集的钼也是来自上部出露地层中钼的风化淋滤;另一方面也表明淋滤且向下迁移的流体中钼应该是富集轻同位素的，其同位素信息掩盖了原有岩石的钼同位素比值信息，与沙地样品中钼同位素变化规律符合。钼同位素主要的分馏过程与铁锰氧化物、有机质以及硫化物有关。 6.结合各结合态钼的同位素比值，有机质是造成黑色岩系中钼发生分馏的主要因素，有机质吸附轻同位素;铁锰氧化物对钼同位素分馏的影响在风化样品中占主导;黑色岩系中硫化物对钼同位素分馏与氧化-还原环境相关。 7.对玄武岩风化剖面中的钼同位素进行了测试分析，玄武岩风化剖面中钼同位素主要以富集轻同位素为特征，玄武岩的风化是重钼同位素流失的过程。通过对剖面中钼同位素的研究，该风化剖面中影响钼同位素分馏的主要因素为:剖面风化过程中矿物的溶解生成次生矿物的过程;剖面中不同铁矿物（针铁矿和赤铁矿）和锰氧化物的吸附;有机质在风化过程的降解。 8.对黑色岩系风化剖面中钼和玄武岩风化剖面中的钼进行了比较讨论。不同岩性风化剖面中的钼同位素分馏特征并不相同，与岩石的组成特征，风化环境条件密切相关。分馏受到的主要影响因素也不同。加深认识了钼在不同环境中迁移转化规律。