一维氧化锌纳米结构光学限域行为的定量表征和相关物理机制研究

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氧化锌(ZnO)是一种宽禁带直接带隙半导体,具有较大的自由激子结合能(60meV)和振子强度(Oscillator strcngth),这使得ZnO在纳米光电子器件领域(包括发光二极管、纳米激光器、纳米光波导等)展示了诱人的应用前景。在上述器件中,一维纳米结构所特有的对光子的限域行为(尤其在径向上)往往起到比较重要的作用。伴随径向上的光学限域行为,一维ZnO纳米结构中光和物质的相互作用也会大大增强,这将有利于激子极化激元(exciton-polariton,即激子和光子的强耦合态)的形成。研究一维ZnO纳米结构的光学限域行为对于激子极化激元及其玻色-爱因斯坦凝聚等学术问题以及研制能够工作于室温甚至更高温度的低阈值激子极化激元激光器都有比较重大的意义。本论文综合运用荧光光谱技术和基于扫描电镜的原位表征和纳米操纵技术对一维ZnO纳米结构的光学限域行为进行了定量表征,并对相关物理机制进行了研究。   针对光学限域行为所引起的一维纳米结构的光学各向异性,本论文发展了多种对单根一维半导体纳米材料进行表征和测量的技术,这包括:(1)对同一个悬空单根一维纳米材料的“结构一性能”综合表征技术;(2)对悬空单根一维纳米材料进行角度分辨微区光致荧光测量的技术;(3)对悬空单根一维纳米材料进行角度分辨荧光成像和共聚焦荧光测量的技术。   基于上述技术,本论文定量表征了一维ZnO纳米结构的波导行为,首次实现了对ZnO纳米棒波导效率的定量表征和对ZnO纳米棒顶部端面出射荧光的角度分布测量。此外,通过对分散于基底上的单根ZnO纳米棒的荧光成像和共聚焦荧光测量,本论文也对ZnO纳米棒的波导行为进行了定性表征。纳米棒在径向上对光子的限域明显受表面微结构和纳米棒直径的影响。LO声子在ZnO纳米棒波导中起着非常关键的作用,二级及更高级的LO声子散射主导着ZnO纳米棒对近带边发光的波导行为。   在进一步的工作中,本论文综合运用多种荧光光谱技术研究了光学限域条件下激子极化激元在ZnO棒内的传导行为。利用角度分辨的变温光致荧光测量技术,本论文在垂直生长ZnO纳米棒阵列样品上观察到光与物质相互作用的明显增强,这有利于激子极化激元的形成。利用空间分辨光致荧光技术,通过激发纳米棒侧壁位置,本论文从ZnO纳米棒端部收集到了激子极化激元在其色散曲线下支(LPB)上的本征模式。这些本征模式具体表现为从纳米棒端部出射的荧光光谱中所含的尖峰。它们是ZnO纳米棒谐振腔的驻波法布里-珀罗(Fabry-Pérot,F-P)模式,但是又区别于经典的谐振腔模式。随着激发位置与纳米棒端部之间距离的增加,这些F-P模式显示了明显且持续的蓝移,这导致从同一根ZnO纳米棒的两个端部出射的F-P模式是不对称的。在蓝移-模式的关系曲线上,蓝移的极大值出现在FX-nLO(n≥2)附近的模式上,显示了LO声子散射对激子极化激元弛豫过程的主导作用和激子极化激元间的非弹性散射。此外,能量间隔更大,模式密度更低的低能区的模式也显示了更大的蓝移,进一步支持了激子极化激元间的非弹性散射。这两种机制共同决定了从ZnO纳米棒端部出射的荧光光谱强度和形状的变化、以及F-P模式的蓝移。直径的减小会增加LPB的非线性,导致激子极化激元更多地累积于其LPB的过渡区上。于是,更小直径的ZnO纳米棒在类激子发光与F-P模式之间的发光峰更加显著,并随激发位置与纳米棒端部之间距离的增加而显示了逐渐的红移。这也使得激子极化激元在FX-nLO(n≥2)附近模式上的分布更均匀,于是蓝移-模式的关系曲线变得平缓了很多。此外,直径较大的ZnO纳米棒内传导的将不再是单一的模式,而是多种模式的叠加。但是,随纳米棒长度的减小,F-P腔的调制会增强,模式种类会减少,这应该与短的ZnO纳米棒内F-P模式的能量间隔更大有关。表面微结构亦会影响ZnO纳米棒内光与物质的相互作用,进而影响F-P模式在纳米棒端部出射荧光光谱中的比重。
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