串联质谱技术是蛋白质组学研究的重要技术,常用的串联质谱测序方法包括:蛋白质序列库搜索、从头测序、谱库搜索等。其中从头测序方法可以直接通过串联质谱推断出肽序列,该方法具有不依赖于蛋白质数据库的优势,并在测定未知物种蛋白序列、单克隆抗体测序等领域中起着关键作用。然而由于从头测序问题的复杂性,导致其测序的准确率远低于数据库方法,制约了从头测序的广泛应用,针对这一问题,提出了一种基于图卷积神经网络（Graph Convolutional Neural Networks,GCN）的从头测序方法denovo-GCN。基于图论的从头测序方法的核心思想是建立谱峰关系图,遍历图上路径进行测序。denovo-GCN将谱峰关系图与图卷积神经网络相结合形成了新的测序方法,该方法将质谱中谱峰之间的关系用图结构表示,从相应的碎裂位点提取谱峰特征,通过图卷积网络预测当前碎裂点处的氨基酸,逐步组成完整的肽序列。与基于图论的传统方法相比,denovo-GCN简化了谱峰数据的预处理过程,谱峰关系图和谱峰特征在模型框架内实现,候选序列无需进行二次打分,测序流程更为简洁。通过实验确定了模型层次结构、离子类型组合和谱峰数量3个影响模型的重要参数。采用多个物种数据集用于实验对比,实验结果表明,该方法在肽水平上的召回率比Novor高出9.8～21.1个百分点,比pNovo高出4～12.8个百分点,比基于卷积神经网络（Convolutional Neural Networks,CNN）和长短期记忆网络（Long Short-term Memory Networks,LSTM）的DeepNovo提高了2～10.6个百分点。通过实验对比分析了denovo-GCN和pNovo测序结果的top-10命中率,两类测序方法仍有较大的提升空间。总结了两类测序方法测序结果中出现的错误类型,借助肽谱标注的方法分析了目标肽序列和预测肽序列的差异,发现内部离子可以为测序提供更多的信息,并进一步验证了内部离子对模型的测序影响。