基于石墨烯-金属复合材料在DNA生物传感器中的应用

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石墨烯是由单层碳原子以正六边形紧密排列成蜂窝状的二维平面结构,其二维结构使石墨烯具有大的比表面积以及优异的电学、力学和热学性能,因此有望在传感器、纳米复合材料、超级电容器以及能量存储等领域得到广泛的应用。其中,石墨烯-金属复合物除了拥有石墨烯和金属纳米粒子各自的性质外,还拥有其协同效应产生的性质,使其成为近年来的研究热点。电化学DNA生物传感器因其快速、灵敏、低消耗和易于操作等优点在基因突变诊断、早期癌症检测和分析基因序列等方面被广泛应用。而由于石墨烯-金属复合材料的优越电子特性,使其在传感器方面具有广阔的应用前景。   本论文以无毒、绿色的柠檬酸钠为还原剂和稳定剂,在温和条件下,还原氧化石墨制备了石墨烯,另外,通过原位还原的方法同时还原氧化石墨和金属盐前驱液(氯金酸和硝酸银),制备得到了石墨烯-金属纳米粒子复合材料。通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、红外吸收光谱(FT-IR)、紫外吸收光谱(UV-vis)、X-射线衍射(XRD)和X-光电子能谱(XPS)等对所得的氧化石墨、石墨烯和石墨烯-金属纳米粒子复合材料进行了表征。结果表明:氧化石墨和金属盐前驱液同时被柠檬酸钠还原,金属纳米粒子均匀的分散在石墨烯的表面,其溶液能稳定的存在。   以氧化石墨、石墨烯和石墨烯-金属纳米粒子复合材料分别修饰电极,然后利用循环伏安法测试了对K3Fe(CN)6的电化学响应,结果显示证明了金属纳米粒子与石墨烯协同作用可显著提高电子传输速率,其复合材料修饰的电极具有优良的电化学导电性能。另外,本论文研究了石墨烯-银纳米粒子修饰电极对H2O2的电化学响应,证明了银纳米粒子能显著提高电化学传感器的检测灵敏度。   基于石墨烯-金纳米粒子复合材料制备DNA生物传感器。选择AQMS为DNA杂交指示剂,确定了其吸附时间为40min。用此方法制备的探针DNA修饰的电极分别和与探针序列完全互补、G-A单碱基错配和完全不互补的寡聚核苷酸目标序列的目标DNA杂交,通过差分脉冲伏安法进行测试,证明该传感器可以很好的区分完全互补序列和单碱基错配序列的目标DNA,并且得到其检测限为7.393×10-9mol/L。
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