强自旋轨道耦合量子功能材料压力效应研究

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高压可以诱导强自旋轨道耦合量子功能材料的绝缘-金属转变,高压在调控材料功能特性以及诱导材料新性质方面具有化学掺杂无法比拟的干净有效的特点。对于强自旋轨道耦合效应引发的3D拓扑绝缘体A2B3(A: Bi,Sb;B:Te,Se)体系,我们先前的实验研究表明压力可诱导Bi2Te3和Sb2Te3超导转变,进一步结合第一性原理计算表明超导态在低压区间保持常压拓扑结构属性,这为实现Majorana费米子及其在量子计算中的应用提供可能。为寻找更多可能的拓扑超导体我们在本论文对Bi2Se3、 Bi2Te2Se和Bi2TeSe2拓扑量子序化合物进行了高压在位结构和物性研究。结果表明压力诱导了绝缘金属转变,这与压力诱导的电子拓扑转变相互关联。进一步加压诱导了以上拓扑量子序化合物的超导态。和Bi2Te3及Sb2Te3的常压相就可以呈现压力诱导的超导转变不同,我们发现Bi2Se3的超导转变源于晶体结构相变。虽然Bi2Se3高压相具有体态金属特点,高压相的超导“遗传”了常压拓扑相的某些特点,呈现非常规超导特征。Bi2Te2Se和Bi2TeSe2常压相诱导了超导。我们的实验发现以上三种拓扑绝缘体的压力诱导超导转变温度(死)随压力的演化与载流子浓度密切相关。高压同步辐射XRD和高压拉曼显示它们发生结构相变,进一步结合电学性能测量,我们构建了超导结构相图。对于Sb2Se3,理论计算研究表明其在2~3 GPa压力附近从拓扑平庸绝缘体转变为拓扑非平庸绝缘体。高压电学测量表明,其在2~3 GPa附近发生绝缘体向金属相转变,在10 GPa诱导超导。超导转变温度(TC)随着压力的增加而增加,与载流子浓度变化密切相关,在20 GPa附近TC随着压力增加的增长率变小。高压XRD结果表明,在30 GPa内,Sb2Se3保持常压相晶体结构。高压Raman显示,在2.3 GPa、10 GPa和20 GPa附近发生局域结构演变,我们观察到压力诱导的绝缘-金属-超导转变与结构参数的变化密切相关。  过渡金属氧化物由于轨道、自旋、电荷,与晶格之间强的关联和耦合作用,展现了大量奇特的物理、化学性质。压力通过改变晶体材料的晶体场、原子间距以及成键强度,使得电子关联自由度发生变化,从而改变材料的体性质。在铱氧化物中,自旋轨道耦合与在位Mott相互作用、以及洪德定则耦合处于相同能量尺度,结构的些许变化将引发不同的基态量子序。高压成为调控诱导这些化合物新奇量子序的重要手段。本论文同时研究了具有强自旋轨道耦合特点的5d过渡铱氧化物压力调控的量子有序演化。
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