磷脂微乳液对多环芳烃(PAHs)的增溶与污染土壤的淋洗修复研究

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我国是土壤污染较为严重的国家,且土壤污染物种类多,污染浓度高,尤其是多环芳烃(PAHs)的污染。有机物PAHs性质稳定且持久,一旦沉积到土壤环境中很难被去除,对环境和人类健康造成很大影响。土壤淋洗修复是一种高效的治理技术,但常用的淋洗剂效率低、不易降解且易造成二次污染。生物表面活性剂无毒、且易降解,作为土壤淋洗剂具有独特优势。基于此,论文以食品级磷脂作为生物表面活性剂,形成微乳液,对PAHs疏水性有机污染物进行增溶,并作为淋洗剂去除土壤中多环芳烃,为多环芳烃污染土壤的环境修复提供科学依据。本文采用滴水法(Shah法)制备磷脂微乳液,研究磷脂微乳液形成的相态转化与相行为,对微乳液进行结构性质表征,确定磷脂微乳液形成的条件。以菲、芘、蒽为多环芳烃目标污染物,探究不同条件下磷脂微乳液对多环芳烃的增溶作用。考察磷脂微乳液对模拟污染土壤的PAHs洗脱过程的影响因素,建立PAHs洗脱过程动力学模型,探讨洗脱过程机制,对淋洗修复效果进行评价。磷脂微乳液形成的相态转化表明,醇类助表面活性剂对磷脂微乳液形成有重要影响,其作用取决于不同碳链醇在油相、水相和界面相的分布。正丙醇中等链长醇趋向分布在界面相和水相中,有效地吸附在界面上,软化了油水界面膜,可更好的发挥界面膜的保护作用,在常温下可自发形成微乳液。通过单因素轮换法筛选磷脂微乳,当Km正丙醇与卵磷脂质量比值为1︰1时,随着增溶水量增加,磷脂微乳构型从油包水(W/O)转变为水包油(O/W)型,平均粒径为100nm左右,粒子分布呈正态均匀分布,且微乳热力学稳定,放置6个月以上未发生相变分离。磷脂微乳溶液对菲、芘、蒽的增溶作用表明:Km=1︰1,1︰2对于单一的菲、芘、蒽具有很好的增溶效果,增溶浓度最高分别为96.70mg/L、94.11mg/L、88.94mg/L。Km=1︰1对菲、芘、蒽混合增溶效果最佳,增溶浓度达到93.25mg/L。通过对增溶过程进行动力学方程拟合,结果表明准二级动力学方程和Langmuir吸附方程能够较好拟合磷脂微乳对菲、芘、蒽的增溶吸附过程。根据土壤与微乳液两相的分配平衡和质量转移理论,以磷脂微乳液为淋洗剂,建立菲、芘、蒽的动力学传质模型,通过对模型的数据拟合,所建立的动力学吸附模型能很好关联磷脂微乳增溶吸附菲、芘、蒽的动力学过程。探讨不同温度、p H和固液比条件下磷脂微乳对土壤中菲、芘、蒽的增溶效果,结果表明:固液比以及温度对洗脱效率影响显著。通过过程因子优化,确定磷脂微乳液淋洗土壤中多环芳烃的条件为:温度为40℃,土壤环境p H为8,固液比为1︰30时,磷脂微乳对菲、芘、蒽多环芳烃污染土壤的洗脱效果最佳,最大洗脱率分别为80.78%、70.36%、79.74%,展现了将磷脂微乳液应用于多环芳烃污染土壤修复的潜力。
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