铁铁氢化酶以其独特的活性中心铁硫簇结构和高效的催化氢气氧化还原的性能，引起了很多化学家的兴趣。目前，主要的挑战是揭示铁铁氢化酶活性中心的催化机理以及寻求具有高催化效率的催化剂。本论文主要合成了一系列作为铁铁氢化酶活性中心结构和功能模型的二铁二硫配合物。 为研究活性中心的氮杂丙烷硫桥上的仲胺在催化机理中所起的作用，采用烷基硅为氨基的保护基改进了含仲胺桥基的氮杂二铁二硫配合物[(μ-SCH<,2>NHCH<,2>S)Fe<,2>(CO)<,6>](5) 的合成方法，并且通过配体取代反应合成了一系列单膦配体取代的配合物(μ-SCH<,2>)<,2>NH[Fe<,2>(CO)<,5>L](L=PPh<,3> (7)，PMe<,2>Ph(8)，PMe<,3>(9)，P(OEt)<,3>(10))以及一个双膦配体取代的配合物[(μ-SCH<,2>NHCH<,2>S)Fe<,2>(CO)<,4>{P(OEt)<,3>}<,2>](11)。配合物 7 中 N-H 键处于平伏位置，且仲氨基 NH 向电子云密度较高的 Fe(1) 倾斜。7 的这种几何构型也许会影响所设计的模型配合物氧气生成过程。质子化后，仲氨基上的氢原子会更接近活性中心的铁原子。通过电化学测试发现，三氟甲磺酸使配合物9桥氮原子上首先发生质子化反应，相应的笫一还原峰从-1.88V 向正方向位移了 400mV，并且表现为催化质子还原的特征。 为增加模型配合物的亲质子性和亲水性，以配合物 (μ-SCH<,2>)<,2>NCH<,2>CH<,2>CH<,3>[Fe<,2>(CO)<,6>] (16) 为母体合成了三种含有亲水性基团的氮杂丙烷桥二铁二硫配合物(μ-SCH<,2>)<,2>NCH<,2>CH<,2>CH<,3>[Fe<,2>(CO)<,6-n>L<,n>](n=1，L=PTA，17；n=2，L=PTA，18；n=1，L=DAPTA，19)。17和18的 Fe-Fe 键长都比在其他氮杂丙烷桥二铁二硫结构中 Fe-Fe 键长长 0.03-0.05A，这更接近于生物体系活性中心结构。研究了电化学条件下，配合物 17-19 在弱质子酸存在时，在乙腈以及乙腈与水的混合溶剂中催化质子产氢的过程，观察到有水存在的混合溶液中其还原峰的电流对酸浓度的敏感度比在纯乙腈溶液中的要好。通过与强酸的反应发现，配合物 17-19 的质子化发生在丙烷硫桥的氮原子上，而不是配体的氮原子上。 以配合物[(μ-pdt)Fe<,2>(CO)<,6>](1)(pdt=SCH<,2>CH<,2>CH<,2>S) (25) 为母体合成了三种配体中含有碱性氮原予的二铁二硫配合物26-28。电化学条件下，当三氟甲磺酸存在时，配合物26和27第一还原峰分别向正方向移动了172mV和170mV，分别对应了质子化产物 26H<+>和27H<+>的单电子还原过程，该还原过程具有催化质子还原产氢的特征。