共振提高多光子电离光电谱(REMPI PES)技术是研究小分子激发态的一个强有力的武器.这个报告利用量子力学含时波包传播中的劈裂算符-富里叶变换(split operator-Fourier transform)方法来研究强场下小分子NO和NH<,3>的MPI PES,计算模拟出了许多有趣的现象.所给出的结论不仅对理解强场下分子的动力学行为非常重要,而且对实现激光控制化学反应也非常有意义.本报告的主要内容包括:(1)介绍与本工作有关的波包动力学基础理论.(2)介绍激发态分子光电离动力学的基本理论.(3)利用含时波包方法,通过对时间分辨光电谱的计算,得到了激光场对NO势能面的影响.(4)利用波包传播中的"劈裂算符-富利叶变换"方法研究了飞秒激光场下NO多光子电离的过程中在NO分子每一个电子态上粒子数分布的Rabi振荡现象.分析了Rabi振荡产生的根源以及对多光子电离的影响,并把在每一个Rabi振荡上的高频振荡归因于强激光场下的非旋转分量.同时还说明,通过适当调整泵浦-探测脉冲的延迟时间和激光强度可以实现对电离产率的控制,这种思想对激光控制化学反应的实现可能是非常重要的.(5)利用二维含时量子力学方法研究了飞秒激光场下涉及氨分子(NH<,3>)快速预解离态~A的共振提高多光子电离谱.计算中应用的经过坐标变换得到的质量加权坐标系下的二维解析势能面包括基态~X,中间预解离态~A,以及其它准连续的电子-离子对态.计算给出了光电能谱以及各态的粒子数分布.模拟结果表明,光电能谱中出现的三组谱峰以及峰高在三组谱峰中的反转现象是强场引起的势能面发生移动的结果.这再次证明,强场效应是解释飞秒含时光电谱的关键.