石墨烯/氢化石墨烯的制备及其应用

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gengjie_1986
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自单层的石墨烯从体相石墨中剥离出来以后,其制备、性质和应用一直是科学家们研究的热点。由于石墨烯高的导电性、电子迁移率、导热性和机械强度等优异的特性,在电子、能源、催化等方面都表现出潜在的应用前景。氢化石墨烯作为石墨烯的一种衍生物,具有可调的禁带宽度、铁磁性、荧光性和低的电子导电性,也一直是石墨烯研究的前沿方向。但是目前在石墨烯和氢化石墨烯的制备方面还存在很多不足,在市场上工业化生产的石墨烯大部分是由还原氧化石墨烯法制备的,即首先制备氧化石墨烯,再通过还原氧化石墨烯制备石墨烯。采用这种方法,氧化石墨烯上大量的含氧官能团和晶格缺陷不可能通过还原的方法完全恢复。氢化石墨烯则需要通过等离子体激发、伯奇还原等比较苛刻的方法来制备。  针对以上问题,我们希望通过以下方法进行改进。不同于工业化生产石墨烯的方法,通过电化学还原首先制备出碳-碳键不会被破坏的氢化石墨烯,再通过高温加热脱去表面的氢得到晶格结构较完整的石墨烯。论文的主要研究内容和结论如下:  1.以高定向热解石墨为负极,铂丝为正极,在有机电解液中通过电化学阴极还原的方法,制备出膨胀的氢化石墨烯。氢化石墨烯经过在惰性气氛下高温600℃退火后,表面的氢可以脱去,得到缺陷较少的石墨烯。经过电镜表征和拉曼光谱分析得知,所制备的石墨烯尺寸在微米级别,层数少于五层,缺陷峰D峰与G峰的比值平均为0.18,表明石墨烯的晶格比较完整。  2.通过对电化学剥离过程中各个环节进行调控和改进,可以提高氢化石墨烯和石墨烯的产率。原料高定向热解石墨可以用廉价的石墨粉来代替,且产量得到提高。有机溶剂氮,氮-二甲基甲酰胺可以用毒性小的碳酸丙烯酯取代,负极上由于碳酸丙烯酯分解生成的丙烯气体使得石墨的剥离更加有效。在要求没有氟元素存在的情况下,支持电解质六氟磷酸四丁基铵可以用其它不易分解的四丁基铵盐来代替,对产物基本没有影响。石墨粉种类、分解电压等都对产物有一定影响。  3.氢化石墨烯表面上的氢具有还原性,因此氢化石墨烯可以同时作为还原剂和载体,通过简单的搅拌方法制备CuOx/氢化石墨烯复合物。研究了复合物的形貌和电化学性能。结果表明,高温脱氢后的CuOx/石墨烯具有催化二氧化碳还原性能和优良的催化氧气还原性能。
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