钍基核燃料后处理Thorex流程离心萃取器验证台架实验

来源 :第三届全国核化学与放射化学青年学术研讨会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hulianwu2009
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以1A、1B联动,1C独立的方式,利用多级Φ10mm环隙式离心萃取器对德国E.Zimmer,E.Merz等人所推荐酸式进料的单循环Thorex流程工艺进行台架实验验证. 1.瞬时样分析 瞬时样分析表明,1AW中Th,U浓度逐步降低,均在约1h平衡,平衡后Th浓度约2ppm,U浓度约0.02ppm.1BT中Th,U浓度逐渐升高,分别在120min,60min达到平衡,平衡后U浓度约2ppm.1CF中U浓度逐步升高,在75min达到平衡,平衡后Th浓度约为1ppm.1CU中U约在30min平衡,CU中Th浓度偏高,这是由于1C段的实验是在1A段的离心萃取器上进行的,1A段中Th浓度基体较高,造成Th的污染。故1CU中Th的评价以1CF中Th为准,1C槽对U反萃效率的评价是有效的。1CW中平衡U浓度约为0.08ppm. 2.各级样分析 高相比(O/A)可以提高HNO3和金属离子的萃取因子。当引入盐析酸1AT后,可观量的HNO3被萃取,使得整个1A工艺段有较高的HNO3浓度,保证了Th,U的回收且水相HNO3浓度特别高的几级位于萃取段,钍浓度较低,避免了Th三相的生成。Th,U基本被萃入有机相后走向1B段中。1A段U分配比高于Th分配比约一个数量级,水相HNO3浓度对Th,U分配比影响最显著。洗涤段有若干级Th分配比小于1,但较高的流比(O/A)提高了Th萃取因子,保证了Th的回收。1B段利用一定HNO3浓度下Th, U分配比差异实现二者分离。由于有机相中HNO3被反萃至水相,导致1B补萃段酸度略高于1B反萃段酸度。Th基本被反萃至水相中,U基本随有机相走向1C段。相比于Th浓度在反萃段的下降趋势,U浓度在补萃段的下降趋势稍平缓,故需要多级传质才能使U降低至较低水平。1BT中约有2ppm U,说明1B段补萃级数(目前为7级)偏少,应增加1-2级。1C段利用稀酸反萃回收U。1C段中HNO3主要来源于1CF有机相中的HNO3,故CF进料级(C8酸度较高,其他级酸度较低。HNO3浓度对于U分配比影响显著,C8级U分配比为0.46,其他级为0.02-0.05.1C段U反萃效率较高,需4级即可基本反萃完全,1C段可适当降低1CX/1CF流比,以得到浓度更高的1CU.全流程Th回收率为99.99%,U回收率为99.30%,Th中去U分离系数为147,U中去Th分离系数为22388.1B段补萃级数偏少,导致2ppm U走向Th产品,使得U收率和钍中去铀分离系数偏低。1B段补萃级数应增加1-2级。总的来看,酸式进料的单循环Thorex流程钍铀回收及分离都问题不大。
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