作为一种新型的二维纳米材料,石墨烯表现出优异的电学及光学等物理特性,在太阳能电池、超级电容器等方面有很高的应用前景.而目前CVD 法制备石墨烯过程中使用最多的衬底为Cu 衬底,但是所制备的石墨烯薄膜由于存在与铜的热膨胀系数相差大的原因,很容易形成褶皱及裂缝等缺陷,这在很大程度上影响了石墨烯的结晶质量及电子迁移率.在本项工作中,我们采用化学气相沉积法,成功在1 cm × 1 cm 的Cu/Ni 衬底上实现了高质量的少层石墨烯薄膜的可控制备.我们研究了不同反应条件对于Graphene 形成及结晶质量的影响,研究结果表明镍膜的厚度及预处理时间为决定石墨烯生长及质量的主要因素.我们采用菲克扩散定律及边界层理论,并结合实验数据,提出了石墨烯在合金衬底表面的生长模型：固溶—向内部扩散—饱和析出.根据提出的生长机制,我们认为石墨烯的层数及结晶质量可通过下列两步工艺进行调控：(1)在预处理过程中控制镍膜厚度、扩散时间及扩散温度来调控镍热扩散的程度；(2)在沉积过程中控制气体流速来调控到达衬底表面的碳原子浓度.最后,根据上述机制,我们优化了Graphene 的生长工艺参数.结果表明：经过工艺优化后制备的石墨烯为2-3 层.通过进一步的Raman 峰强的比例计算,我们发现石墨烯样品的ID/IG及I2D/IG 分别达到了0.10 和3.44,而薄膜透光率也高达96％以上,这些都表明我们所制备的石墨烯薄膜的结晶性很高,缺陷浓度很低.同时,我们所提出的生长机制将为在合金衬底上制备其它高质量的二维纳米结构提供有益的参考.