矢车菊素花色苷分子印迹识别受体的构建及吸附机理研究

来源 :赵倩玉 |
人体内自由基产生过多或清除能力下降,是导致人类疾病和衰老发生的潜在原因。花色苷是一种广泛存在于植物中的天然类黄酮色素,因其结构中富含酚羟基,能有效清除人体内的自由基,已经成为食品及医药领域最具研究价值和开
人体内自由基产生过多或清除能力下降,是导致人类疾病和衰老发生的潜在原因。花色苷是一种广泛存在于植物中的天然类黄酮色素,因其结构中富含酚羟基,能有效清除人体内的自由基,已经成为食品及医药领域最具研究价值和开发潜力的天然抗氧化剂。然而,花色苷传统的分离过程繁琐复杂,其结构易被破坏,使其生物活性下降甚至丧失,成为制约其深入研究与开发的瓶颈问题。本文以花色苷为研究对象,集成磁纳米的快速分离、共价有机骨架的高吸附容量和分子印迹的选择性识别等优势,构建具有快速分离、高效吸附和特异性识别花色苷的新型纳米分离材料,为推动花色苷构效关系的深入研究和产业化发展具有重要的理论意义及应用价值。主要研究内容如下:针对传统分离方法分离效果不理想、分离周期长和产品得率极低的缺点,利用表面分子印迹技术结合磁分离技术,首次构建了对矢车菊素-3-O-芸香糖苷(C3R)具有特异性识别和高分离效率的吸附介质。首先在硅烷化磁纳米表面引入双键基团制备双键化磁性载体,然后通过双键聚合反应,使分子印迹层包覆到磁性载体表面。选取与C3R结构相似的芦丁作为虚拟模板,解决了花色苷作为模板分子不稳定的问题。采用非分子印迹聚合物库筛选方法一次性高通量筛选出合适的分子印迹体系。所制备的虚拟模板磁性表面分子印迹聚合物(DMMIPs)吸附量和对槲皮素的选择系数分别为15.69 mg/g和15.49,吸附动力学时间较快(80 min),且具有磁响应性。DMMIPs通过形状选择性、π-π相互作用和氢键,实现在水相中专一性识别富集C3R,将蓝靛果粗提物中C3R的纯度提高到89.16%,回收率为82.34%,整个过程只需要3 h。本方法简化了花色苷繁琐的分离纯化步骤,为花色苷的分离提供了新的思路。为克服表面分子印迹吸附量不高的缺点,本研究将分子印迹(MIPs)和共价有机骨架(COFs)相融合,研发了β-酮烯胺连接的磁性共价有机骨架分子印迹聚合物(MCMIPs)。首先在磁性纳米四氧化三铁中掺杂1,6-己二胺制备氨基化磁性载体,然后通过席夫碱反应,使具有印迹孔穴的共价有机骨架在磁性载体上形成。引入具有多孔结构和大π电子体系的COFs提供了更多的识别位点并增强π-π相互作用,显著提高分子印迹聚合物的吸附能力(提升至126.71 mg/g),照上一个工作吸附量提高了7倍,并且远高于文献中报道的大孔树脂XAD-2的吸附量0.67 mg/g。COFs的刚性骨架结构有效地防止了分子印迹孔腔的坍塌,保证了识别位点空间构型的准确性。新型β-酮烯胺连接的MCMIPs可以在温和条件下合成,在很大程度上保证矢车菊素-3-O-葡萄糖苷(C3G)的结构完整性,可以替代虚拟模板分子印迹策略,为热敏/光敏性物质的分子印迹材料合成提供新策略。实验结果表明MCMIPs具有优异的选择性(对槲皮素的选择系数为5.95),吸附可逆性(洗脱率98.68%)和良好的稳定性可重复使用。只需要借助MCMIPs,经过一次分离,就从欧洲越桔和黑果花楸两种浆果中获得了纯度大于88%的C3G,在分离纯化花色苷领域有着巨大的应用前景。为解决仿生受体MIPs和天然识别体系相比亲和性和选择性低的问题,开发了亲水性多功能单体共价有机骨架分子印迹聚合物(HMCMIPs)。以对氨基苯磺酸、2,6-二氨基蒽醌和钙离子作为功能单体,与模板分子C3G的不同部位形成静电相互作用、π-π作用、氢键和螯合作用,多种类型作用协同增强模板分子和功能单体间作用力,从而提高选择性和亲和性。HMCMIPs对C3G的结合常数高达3.33×10~6 M-1,与文献报道的MIPs的结合常数(4.71×10~2 M-1)提高了四个数量级,甚至高于天然识别受体凝集素的结合常数(10~3~10~4M-1)两到三个数量级。选择性比MCMIPs提高了大约6倍(对槲皮素的选择因子36.67),HMCMIPs的吸附量高达1566.11 mg/g取得突破性进展。此外本研究提出了一种新的功能化修饰方法“功能模块嵌入法”,实现合成修饰一体化,操作简单,扩展COFs材料多样化。该方法中的功能模块扮演着“终止子”的角色对材料的生长有截断作用,通过调节终止速率和延长速率从而对材料形貌精准控制,攻克了传质速率慢的问题。只需耗时2 h就可获得纯度为93.72%的C3G,回收率为97.09%,HMCMIPs的高选择性有效地提高分离效率,缩短分离周期,避免因多次分离造成的固定相不可逆吸附导致的损失,提高回收率,十分具有应用潜力。本研究的开展为推动花色苷的深入研究和产业化奠定理论基础。
介绍北京地铁五号线区间利用纵-横导洞法形成渡线大断面,并在管线渗漏水严重、围岩极差的情况下,采用地面防护与地下辅助工法相结合的施工技术,确保了危楼、管线及暗挖结构的
心率变异性(HRV)是指心率或者心跳变化的快慢随时间所发生的细微差异,能够反映出人体自主神经,交感神经和迷走神经对心血管系统调节能力的强弱和变化,同时可以用于分析心脏做
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
聚集诱导发光(AIE)是唐本忠教授于2001年发现的一类非常规的光物理现象:一些螺旋桨状分子在溶液态不发光或发光微弱,而在聚集后荧光显著增强。AIE效应已经引起了世界范围内研
针对某型号激光捷联惯性导航系统设计了一种方位自对准方法,该方法通过自对准回路,滤波处理加速度计输出信号,从而完成初始对准过程.本文详细描述了该自对准方法的原理、设计
[目的]为保护我国中华绒螯蟹天然资源,完善资源管理制度,制定可持续的资源开发利用政策。[方法]采用文献调研、政策分析和统筹研究等方法,在总结剖析我国中华绒螯蟹资源开发
针对电子类基础实验课程教学存在实验项目凌乱、课程衔接错位、实验内容重复等问题,提出一种基于51单片机总线结构下的模块化多课程实验教学系统,系统采用“51核心板+功能模
超透镜光刻技术是一种很有前景的纳米结构成像技术,由于其具有可以克服衍射极限的能力,直到2005年,张翔和他的同事在365 nm紫外线波长下成功的对一排纳米线和刻在高分子膜上
预算管理是社会信息化发展的产物,更是企业财务管理的内在需求,也是现今大多数企业对财务管理的有效手段.预算管理涉及到企业中经济活动的决策预算、业务预算以及财务预算等,
摘要:社区文化是精神文明建设的重要组成部分,是一定区域内所反映出来的有关人的行为方式、生活方式、社会习俗、价值观念、地域心态等文化现象的总和。加强社区文化建设是历史前进的要求,是社区居民的要求,是新时期满足广大人民群众精神文化需求的重要载体。  关键词:社区文化;建设;重要性  社区文化是精神文明建设的重要组成部分,是一定区域内所反映出来的有关人的行为方式、生活方式、社会习俗、价值观念、地域心态等
<正>2015年9月22日,在广东省东莞市高级中学,听了一节"太平天国运动"的示范课。徐老师先采用小组合作的形式对教材基础知识进行梳理,之后用史料教学法从国力、国家权力结构和
全面推进乡村振兴是实现中华民族伟大复兴的一项重大任务,5月8日,2021中国品牌日系列活动——乡村振兴与农业品牌建设论坛在上海举办,与会嘉宾集中探讨了品牌建设在乡村振兴中的作用。  “吉林大米”作为地方快速崛起的农业品牌,成为本次论坛的精选农业品牌建设案例。吉林省粮食和物资储备局二级巡视员张长城出席论坛,就“吉林大米”的品牌建设经验及未来规划、“吉林大米”对乡村振兴的品牌带动效应等话题接受了专访。
期刊
对于普通城市居民来说,自存仓仅仅满足了他们在搬家、装修、房屋置换等重大事件发生时对储物空间的偶发性需求。  20世纪60年代,为了缓解人口激增而带来的住房空间压力,自存仓在美国得克萨斯州应运而生,并迅速在美国、欧洲、日本、新加坡、中国香港等地普及,成为城市居民生活空间的重要延伸。  自存倉又名自助仓,英文名为self-storage,在中国香港和中国台湾地区被称为迷你仓,是由物业经营者将物业设计装
一、畲族文化元素的演变及现状特征畲族文化是中华文化的重要组成部分,畲族人民在漫长的历史进程中,创造了绚丽多姿的具有本民族特色的文化。几千年来,畲族人辗转迁徙,在艰难
1 997年 1 0月 1日之后仍存在适用类推定罪量刑的情形 ;从轻不是指每一具体法条的两两比较 ,而是在两部法律之间寻找一个整体上处刑较轻的法律 ;适用假释、减刑等的前提条件
随着电影技术进步和电影市场的开放,电影类型题材也逐渐多样丰富。大投入、大制作的大片仍旧是活跃院线的主力,此外以小投入、小故事、小幽默为特征的小成本电影进入影院,甚
习近平总书记高度重视大运河建设,指出"大运河是祖先留给我们的宝贵遗产,是流动的文化,要统筹保护好、传承好、利用好"。大运河是我国古代劳动人民创造的一项伟大的水利工程,
通过对商陆属分类的历史回顾和对其分类系统的分析,指出了该属在分类上所存在的问题.在分析该属各亚属、组及种的分布情况和特点后提出该属的分布中心和分化中心在中南美洲,
信息化背景下,农村家庭教育与城市家庭教育的差距愈加显著。要提高农村学生的综合素养,就要重视家庭教育,纠正家长落后的教育观念,注重家风建设,为学生营造良好的家庭环境。
分层教学法是一种以学生的个体差异和现实需求为基础的一种教学方法,需要关注的是学生个体,尊重的是学生的独立人格,能够进一步保护学生的身心健康。在体育学科中,教师也应该
目的:对中医药治疗原发性痛经的临床效果进行分析及探讨.方法:选取120例原发性痛经的患者为研究对象,随机对患者进行分组,分别为观察组及对照组,每组患者各60例,观察组患者采
姥姥总是边给我女儿小年换鞋,边絮絮叨叨和她说话:“臭脚丫丫,小年的臭脚丫丫.”日子久了,小年知道,丫丫就是脚和鞋.前一段我人品大爆发,一口气给小年买了四双鞋,五条裤子,三
本文采用中国家庭追踪调查2018年的数据,运用OLS模型实证了我国中老年人健康对主观幸福感的影响.结果表明,样本主观幸福感整体评分较高,城市中老年人的主观幸福感、自评健康
2-脱氧-5-氟尿苷是5位氟取代的脱氧尿苷衍生物,临床上广泛应用于肿瘤的治疗。目前该化合物主要通过化学合成制备,通过化学-生物组合技术对其进行绿色合成工艺改造,具有重要的经济价值和社会效益。论文以1-氯-2-脱氧-3,5-二-O-对氯苯甲酰基-D-呋喃核糖为原料,采用结晶诱导不对称转化技术合成得到核苷类药物关键中间体2-脱氧-α-D-核糖-1-磷酸,将其与5-氟尿嘧啶作为底物,通过筛选得到的一株芽
学位