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用飞秒脉冲激光作光源，利用泵浦－探测方法测量了9个不对称五氮齿大环金属配合物的时间分辨光克尔效应响应信号，据此得到了它们的三阶光学非线性极化率和分子二阶超极化率γ_(1111)＝8.0×10~－32～2.83×10~-31esu以及光克尔效应响应时间不大于165fs等信息，讨论了周边取代基、中心金属离子和共轭π电子数对配合物三阶光学非线性极化率的影响规律。揭示了这类材料在光子学领域的潜在应用。