钌卟啉/MCM-41催化剂的制备、表征及性质

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应用3氨丙基三乙氧基硅烷对MCM41 介孔分子筛进行了改性. 改性产物( 记为MCM41(m))具有较强的装载钌卟啉[Ru( Ⅱ)L(CO)(EtOH)] (L= mesotetrakis(4clorophenyl)porphyrin) 的能力. 制备了裹载0-1% ~8-3 % 钌卟啉的产物( 记为Ru/ MCM41(m)) . 应用X 射线衍射、差热热失重分析和紫外可见光谱等方法对裹载产物进行了表征. 结果表明,钌卟啉在MCM41(m) 孔道中是以单分子态存在,而不是以晶态存在. 装载后钌卟啉仍保持其基本结构,并且热稳定性增加. 轴向配体取代反应使钌卟啉固定在MCM41(m) 孔道表面上. 低钌含量的Ru/MCM41(m) 具有高催化活性,这是有效的位置分离和扩散孔道通畅的结果. 以0-1 % Ru/MCM41(m) 和自由的钌卟啉为催化剂进行的6 种烯烃的氧化反应结果表明,前者的催化转换数是后者的20 ~40倍.Ru/ MCM41(m) 催化剂具有特殊的形状选择性,较长的寿命, 并且容易过滤回收. Application of 3-aminopropyl triethoxysilane MCM  41 mesoporous molecular sieve was modified. The modified product (denoted as MCM-41 (m)) has a strong loading capacity of ruthenium porphyrin [Ru (Ⅱ) L (CO) (EtOH)] (L = mesotrakkis (4clorophenyl) porphyrin) ability. A product containing 0-1% to 8-3% ruthenium porphyrin (denoted as Ru / MCM-41 (m)) was prepared. X-ray diffraction, differential thermal-TG and UV-Vis spectra were used to characterize the entrapped products. The results show that ruthenium porphyrin in the MCM  41 (m) pore exists in a single molecular state, rather than in the crystalline state. After loading, the ruthenium porphyrin retains its basic structure and its thermal stability is increased. The axial ligand substitution reaction immobilized ruthenium porphyrin on the MCM  41 (m) pore surface. The low ruthenium content of Ru / MCM-41 (m) has high catalytic activity, which is the result of effective site separation and diffusion pore patency. Oxidation of six olefins with 0-1% Ru / MCM-41 (m) and free ruthenium porphyrin as catalysts showed that the former had 20-40 times more catalytic conversions than the latter. Ru / MCM  41 (m) catalyst has a special shape selectivity, longer life expectancy, and easy to filter recovery.
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