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以氧化石墨烯改性纳米二氧化钛为光催化活性成分，通过流延成型法制备了壳聚糖/纳米纤维素/石墨烯改性纳米TiO2光催化复合膜。利用热重分析仪（TG）、傅里叶红外光谱仪（FTIR）和扫描电子显微镜（SEM）对复合膜的结构进行表征。研究了壳聚糖/纳米纤维素/改性纳米TiO2复合膜的力学性能，对比了复合膜对亚甲基蓝及甲基橙的光催化降解性能。结果表明，改性纳米TiO2的添加提高了壳聚糖复合膜的力学性能及耐热性能。改性纳米TiO2质量分数为4%的复合膜抗拉强度最大，达到43 MPa。改性纳米TiO2质量分数为2%的复合膜断裂伸长率最大为13.6%。在模拟溶液质量浓度为20 mg/L时，改性纳米TiO2质量分数为2%的复合膜对亚甲基蓝降解率最大，为51.7%。改性纳米TiO2质量分数为4%的复合膜对甲基橙降解率最大，为42.2%。模拟溶液初始浓度愈高，则复合膜对亚甲基蓝及甲基橙降解率均降低。