Zn-EDTA-2Na配合物催化环氧丙烷与CO_2反应合成碳酸丙烯酯的研究

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以水为溶剂,利用无毒、稳定、廉价易得且具有强配位能力的乙二胺四乙酸钠盐(EDTA-nNa)与金属卤化物配位,构建了多种配合物MX_2-EDTA-nNa(M=Zn、Fe、Co、Ni;X=Cl、Br、I、NO_3;n=0、2、4)。配合物催化环氧丙烷与CO_2反应合成碳酸丙烯酯研究表明,配合物中金属中心Lewis酸性和阴离子离去能力越强,其催化活性越高;其中ZnBr_2-EDTA-2Na表现出最优异的催化性能,碳酸丙烯酯的收率和选择性分别为96.9%和99.3%,TOF达96.9 h~(-1)。通过复合氧化石墨烯,可以进一步提高ZnBr_2-EDTA-2Na的耐水性。另外,结合Redlich-Kwong方程和实验结果探讨了溶于反应液中CO_2的量,在25℃和1.25MPa下溶于反应液中的CO_2量超过9.3 mmol,将有利于CO_2转化为碳酸丙烯酯。
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