O(~3P)与卤代甲基反应的理论研究——ⅠO(~3P)+CH_2Cl的反应机理

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用量子化学从头算法对氧原子与CH2 Cl自由基的反应进行了研究 ,采用G2MP2方法计算了势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量 .给出了O( 3 P)与CH2 Cl反应的明确机理 .反应首先形成富能中间体OCH2 Cl,而后经各种复杂的解离或异构化途径生成产物 .计算的各个通道的反应热与实验结果相符 ,预测H +CHClO和Cl+CH2 O是反应的主要通道 .根据从头算的结果 ,用过渡态理论计算了反应的总速率常数 .反应速率常数与压力无关 ,在低温下有弱的负温度效应 .计算值与实验值符合很好 .
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