【摘 要】
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柴油车尾气排放的碳烟颗粒造成了日益严重的环境污染.目前催化燃烧是消除碳烟颗粒污染的有效技术.针对金属氧化物负载体系, 20世纪70年代末谢有畅教授等人提出了单层分散理论,是指导设计高效负载催化剂的一个重要思想,已被科研工作者们普遍接受.当负载催化剂体系用于某个特定反应时,通常会表现出单层分散阈值效应,即负载的活性组分含量为单层分散阈值时,催化剂往往具有最好的活性和选择性.为探究金属氧化物在复合氧化
【机 构】
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南昌大学化学学院江西省环境与能源催化重点实验室
【基金项目】
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supported by the National Natural Science Foundation of China （21962009, 21567016, 21666020）； the National Key Research and Development Program of China （2016YFC0209302）；
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柴油车尾气排放的碳烟颗粒造成了日益严重的环境污染.目前催化燃烧是消除碳烟颗粒污染的有效技术.针对金属氧化物负载体系, 20世纪70年代末谢有畅教授等人提出了单层分散理论,是指导设计高效负载催化剂的一个重要思想,已被科研工作者们普遍接受.当负载催化剂体系用于某个特定反应时,通常会表现出单层分散阈值效应,即负载的活性组分含量为单层分散阈值时,催化剂往往具有最好的活性和选择性.为探究金属氧化物在复合氧化物载体上的分散行为,并期望研制出性能优良的碳烟颗粒消除催化剂,本文制备了系列不同负载量的CuO/La2Sn2O7催化剂,并把实验表征技术和DFT计算方法相结合,对其构效关系进行了研究.结果表明, CuO可自发分散在La2Sn2O7烧绿石载体,其单层分散容量为1.90 mmol CuO/100 m~2La2Sn2O7.CuO负载量不高于该容量时,以亚单层或单层分散状态存在.XPS、Raman、Bader电荷和DOS分析证明,亚单层/单层CuO中的Cu2+离子可把其电荷选择性地传递给La2Sn2O7烧绿石载体结构中B位的Sn4+离子,因而与载体产生强相互作用.反之, Cu2+离子与载体结构中A位的La3+离子之间无电荷转移,不产生作用.这表明在含多种金属离子的复合氧化物载体上,被负载的金属氧化物可优先与载体中的一种金属离子产生相互作用.Raman、原位DRIFTS和XPS结果表明,在界面上形成的O2-和O22-亲电氧离子是CuO/La2Sn2O7催化剂表面的活性中心,其含量决定了催化剂碳烟颗粒燃烧的活性.在CuO负载量低于单层分散容量时,这些表面活性亲电氧离子含量随着CuO的负载量升高而增加,直至单层分散容量时达到最大.在CuO负载量高于单层分散容量时, CuO微晶开始形成,并对表面活性亲电氧离子的生成产生负面影响.上述结果表明, CuO/La2Sn2O7催化剂用于碳烟颗粒燃烧具有明显的单层分散阈值效应;并可通过在La2Sn2O7载体表面负载单层分散量的CuO获得活性最佳的催化剂.
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