【摘 要】
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温室气体七氟醚氧化降解可以产生两种反应活性截然不同的自由基,即(CF3)2C(·)OCH2F与(CF3)2CHOC(·)H F.采用M06-2X/6-311+ +G(d,p)与CBS-Q理论方法研究了两种七氟醚自由基
【机 构】
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武汉大学化学与分子科学学院 武汉430072;济宁学院化学与化工系 曲阜273155
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温室气体七氟醚氧化降解可以产生两种反应活性截然不同的自由基,即(CF3)2C(·)OCH2F与(CF3)2CHOC(·)H F.采用M06-2X/6-311+ +G(d,p)与CBS-Q理论方法研究了两种七氟醚自由基与氧气(O2)反应的机理.与普通的烷基自由基+O2的无垒复合反应不同,多氟取代的七氟醚自由基与O2反应需经过1.3～1.8 kcal·mol-1的势垒才能生成过氧自由基中间体RO2·.虽然O2更易于加成到富氟的自由基位点,但与贫氟自由基位点结合生成RO2·放热更多,且随后的六中心氢迁移生成QOOH中间体需要克服更高的势垒.QOOH分解包括三种主要的OH·再生途径,即:分步解离、三体同步解离、四中心分子内SN2反应.对于(CF3)2C(OC(·)HF)OOH,三条途径互为竞争;对于(CF3)2C(·)OC(HF)(OOH),分子内SN2反应为OH·再生的主要途径,分步或三体同步解离则为次要机理.研究为阐明多氟取代基对大气中OH·循环的影响规律提供了理论依据.
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