【摘 要】
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五羰基锰硅烷基配合物(CO)5MnSiR3(3)[SiR3=SiMe2Ph(3b),SiMePh2(3c),SiPh3(3d),SiHPh2(3e),SiEt3(3f)和SiMe2Et(3h)]与不同氢硅烷R’3SiH在5℃光解1 h,这两个物种间的硅烷基
【机 构】
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常州大学石油化工学院江苏省精细石油化工重点实验室,宁夏大学化学化工学院天然气转化技术国家重点实验室培育基地,
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五羰基锰硅烷基配合物(CO)5MnSiR3(3)[SiR3=SiMe2Ph(3b),SiMePh2(3c),SiPh3(3d),SiHPh2(3e),SiEt3(3f)和SiMe2Et(3h)]与不同氢硅烷R’3SiH在5℃光解1 h,这两个物种间的硅烷基交换达到平衡.适中的产物与反应物自由能变化间隔使得这些反应实质上可逆.光催化经由不饱和物种(CO)4MnSiR3(1)和过渡中间体(CO)4MnH(SiR3)(SiR’3)(4)进行.物种3作为通过光活化前催化剂的可行性得到确认.受电子效应和位阻效应的影响,含有体积较大且推电子基团(如乙基)的硅烷基更容易被含有体积较小且吸纳电子基团(如负氢)的硅烷基从五羰基锰硅烷基配合物中置换出来.
(CO) 5MnSiR3 (3) [SiR3 = SiMe2Ph (3b), SiMePh2 (3c), SiPh3 (3d), SiHPh2 (3e), SiEt3 (3f) and SiMe2Et (3h)] with different hydrogen Silane R’3SiH photolysis at 5 ℃ for 1 h, the exchange between these two species of silane exchange to achieve a moderate product and reactant free energy to change the interval so that these reactions are substantially reversible.Catalyst via unsaturated species (CO) 4MnSiR3 (1) and transitional intermediate (CO) 4MnH (SiR3) (SiR’3) (4). Species 3 was confirmed as a viability of the photoactivated precatalyst. Due to the effects of electron and steric effects, Silyl groups that are bulky and push electron groups (such as ethyl) are more easily displaced from the pentacarbonyl manganese silyl complex by silyl groups that contain smaller and accept electron groups (such as negative hydrogen).
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