【摘 要】
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复合固体电解质结合了聚合物固体电解质和无机固态电解质的优势,被认为是用于高能量密度全固态锂金属电池最有前景的电解质.但是,电极/电解质界面相容性差以及填料团聚阻碍了复合固态电解质的实用化进程.为解决上述问题,本文利用硅烷偶联剂（KH570）修饰Li6.4La3Zr2Al0.2O12 （KH@LLZO）,通过原位聚合得到三维分级结构复合固态电解质.电解质中填料（KH@LLZO）含量高（80 wt%）
【机 构】
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State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing, Wuhan University
【基金项目】
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supported by the National Natural Science Foundation of China （51976143）； Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation （2020B1515120042）； Guangdong Hydro
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复合固体电解质结合了聚合物固体电解质和无机固态电解质的优势,被认为是用于高能量密度全固态锂金属电池最有前景的电解质.但是,电极/电解质界面相容性差以及填料团聚阻碍了复合固态电解质的实用化进程.为解决上述问题,本文利用硅烷偶联剂（KH570）修饰Li6.4La3Zr2Al0.2O12 （KH@LLZO）,通过原位聚合得到三维分级结构复合固态电解质.电解质中填料（KH@LLZO）含量高（80 wt%）的一侧提供刚性的屏障来抑制锂枝晶的生长;填料含量低（8 wt%）的一侧具有最优的离子电导率,赋予电池体系高效的锂离子传输.得益于电解质独特的分级结构,采用该电解质组装得到的对称锂电池具有0.9 mA cm-2的临界电流密度,并且在0.3 mA h cm-2的面容量下稳定循环超过600 h.组装的Li|LiFePO4电池也展现了长循环稳定性（0.5 C电流密度下循环200圈,容量保持率为91.6%）.此外,组装得到的软包电池表现出优异的柔韧性和安全性.本研究提出的采用表面修饰填料（KH@LLZO）构筑得到的分级结构复合固态电解质,为开发无枝晶、高性能全固态锂金属电池开辟了一条新途径.
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