MOF基镍单原子的轴向卤素配位调控及其CO2电还原性能研究

来源 :中国科学技术大学 |
单原子催化材料,其活性中心金属原子孤立地分散在载体上,因在众多反应中展现出前所未有的活性和选择性,而成为非均相催化的研究前沿。单原子催化材料的催化性能很大程度上依赖于其配位环境,调控单原子催化材料的配位环
单原子催化材料,其活性中心金属原子孤立地分散在载体上,因在众多反应中展现出前所未有的活性和选择性,而成为非均相催化的研究前沿。单原子催化材料的催化性能很大程度上依赖于其配位环境,调控单原子催化材料的配位环境对催化性能优化显得至关重要。金属-有机框架材料(MOFs),由于其可调的组分和结构而在众多研究领域中展现出巨大的研究前景。近些年来,MOFs已成为构筑单原子催化材料的理想前驱体之一,同时其在单原子位点配位环境的调控上也显示出巨大优势。单原子氮掺杂碳材料(M-N-C),作为单原子催化材料的一个重要组成部分,其M-N4位点的高电子结构对称性不利于催化过程中的电子转移,阻碍了其催化性能的优化,而轴向配位环境调控,能够打破单原子金属位点的电子结构对称性,进而显著地增进催化性能。在本文中,我们发展了一种简便的金属卤化物后修饰策略,在预先制备的MOF衍生的氮掺杂碳材料上构筑具有不同轴向配位原子(Cl,Br和I)的Ni单原子催化材料,命名为Ni1-N-C(X)(X=Cl,Br和I)。其中,Ni1-N-C(C1),由最大电负性的C1原子在轴向进行修饰,展现出超高的CO法拉第效率(94.7%),显著优于Ni1-N-C(Br)和Ni1-N-C(Ⅰ)。在Zn-CO2电池测试中,Ni1-N-C(C1)具有超高的CO选择性和稳定性,显示出优异的性能。理论计算表明,轴向C1原子配位的单原子Ni位点能够显著促进*COOH中间体的形成,因此增进Ni1-N-C(Cl)的CO2还原性能。
肺上皮样血管肉瘤(PEA)非常罕见,仅见个案报道。目前病因不明确,尚无统一的治疗标准,化疗及放疗都不敏感,临床表现多样,诊断困难。本文介绍1例以顽固性胸腔出血为表现的PEA病例
<正>6月1日,中国外汇交易中心正式开办人民币对日元直接交易。中国银行以做市商和会员银行身份,分别与瑞穗实业银行(中国)、三联东京日联银行(中国)成交当日首笔人民币对日元
分班制教学是对传统的以行政班级为单位进行英语教学的改革。将水平相当的学生划分在同一班 级,更有利于教师因材施教,提高教学水平和教学效果。但同时也带来了一些负面影响,
2018年10月26日,银河水滴在北京召开发布会,发布了中国首台小型化轨道交通综合智能监测车——“水滴智检”,可对地铁轨道与隧道等完成智能化巡检,拥有完全自主知识产权,打破了国外
目的观察中药复方糖络宁对糖尿病大鼠背根神经节细胞线粒体中3种抗氧化剂的影响。方法SD雄性大鼠40只,随机取7只为对照组,余33只制作链脲佐菌素糖尿病大鼠模型,其中29只造模
随着世界经济的全球化发展,国家与国家之间的经济联系越来越紧密。农业经济作为经济活动的重要组成部分,成为各国加强经济联系的关键点所在。我国是一个农业大国,农业对于社
<正>百部(Stemonae)为百部科植物直立百部Stemona sessili-folia(Miq.)Miq.、蔓生百部Stemona japonica(Bl.)Miq.或对叶百部Stemona tuberosa Lour.的干燥块根[1]。主要产于
后金融危机时代四川省农民工返乡创业面临着巨大的机遇资源性契机和情感性契机,在资源和亲情的双重张力之下,四川省农民工返乡创业走出了一条独特的"四川模式",即各级政府和
目的探讨复方营养合剂对腹泻患儿的辅助治疗效果. 方法采用询问法对102例腹泻患儿进行膳食调查, 将患儿随机分为2组, 对照组予常规治疗, 治疗组在常规治疗基础上加用复方营养
在局域网络教室上,结合"讲授、演示、练习"三种方法,用"四层次步骤"流程进行Photoshop内容的教学,提高教学效率。
情感态度目标是数学新课程标准提出的四大目标之一,缺少了情感的教育是不完整的教育。数学教师要积极创设情景、挖掘教材情感、善于发现学生的闪光点,把学生培养成有知识有情感
为探究吕家坨井田地质构造格局,根据钻孔勘探资料,采用分形理论和趋势面分析方法,研究了井田7
税务机关作为税收执法部门,担负着国家赋予的为国聚财、为民收税的历史使命。近年来,随着依法治国理念的深入实施,我国的税收法制建设不断完善,税收征管也朝着科学化、专业化和精
探究是一种心理倾向和行为方式,其基本出发点是人的好奇心和求知欲,这既是人类的一种天赋,也是人自身发展的需要,更是激发潜能的所在。潜能的激发在于教师引导学生积极、主动地探究问题,强调对知识的理解、运用和创造。  因此,小学语文教学中,教师需要结合农村教育实际,找准教学问题的切入点,注重课堂气氛的创设,选择适宜的教学方式;进而,避免填鸭式的知识教学造成学生被动学习,使学生习惯于听老师讲解、呆板记笔记,
【摘 要】《初中语文新课程标准》中指出:语文教学应是开放式的,是在交际中、活动中、情境中学习语文,能激起学生的表现欲、讲话欲、表演欲、特长展示欲,让学生有自信力、成就感、快乐感。同时语文学习也应是学生的心灵活动,应是学生的主动参与、主动求知求真的过程。在流淌着个性化的语文学习中,学生带着个性化的体验,充满着审美的愉悦,定能多角度地诠释课堂的内容。作为教师,我们应努力创设情境,激活学生的思维,通过学
期刊
中图分类号:G637文献标识码:B文章编号:1006-5962(2013)04-0017-01  阅读国内媒体报道,常能读到个别教师殴打或体罚学生之类的事件,其中不排除有教师心理健康的原因。某些教师个性有缺陷,脾气暴躁,情绪容易失控,或表达情绪的方式欠妥当,就容易把不良情绪发泄到学生身上,甚至诉诸于武力。与"体罚"相比,另一种对学生的惩罚即"心罚"是更严重、影响更持久的伤害。一些教师采取违背心理健
期刊
校本教研是一种以校为本、个性化、本土化的教学研究方式,是促进学校、教师、学生可持续发展的有效研究手段和方法。校本教研的主阵地在学校,作为主体的中小学教师,以研究者
决策支持系统(DSS)及其相关技术的研究是当前信息领域的热门课题。基于数据挖掘的智能财务决策支持系统以传统的数据库及建立在其基础上的数据仓库(DW)为主要的信息源,通过数
法国西海岸波尔多地区的"里卡兰培斯"(Ricarimpex)公司的人工饲养蚂蟥于2004年8月获准美国FDA的医用许可证书.法国蚂蟥饲养经历过从数百年前的盛行到20世纪衰败,现在又重登医
期刊
上一期在本专栏中,向读者介绍了电力企业汽轮机低压缸连接体应用凯特克螺栓预紧力控制技术的案例。本期将继续介绍此技术在电力企业-天荒坪水电站球阀大法兰上的应用情况。
目的:观察川芎嗪联合盐酸培他啶注射液治疗眩晕症的临床疗效.方法:50例眩晕症患者随机分为治疗组25例,应用川芎嗪针3支加入5%葡萄糖(或生理盐水)250ml中静滴,并联合应用盐酸培他啶注射液500ml静滴,每日1次;对照组25例,用复方丹参20ml加入5%葡萄糖(或生理盐水)250ml中静滴,每日1次,疗程5天.结果:治疗组总有效率96%,对照组总有效率68%,两组比较有显著性差异(P<0.05)
采用方差分析比较5种甲醛浓度[分别为Ⅰ(CK)、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ]对虎尾兰、吊兰、袖珍椰子、白鹤芋、常春藤细胞质膜相对透性和光合特性的影响。结果显示,质膜透性随着甲醛浓度
为改善职业高中数学教学现状,尝试在课堂上适当地引入趣味数学,对提高学生的学习兴趣,培养学生的数学思维能力有很大帮助。本文分别从新课引入、课堂教学、课后思考题三个方
"第二课程成绩单"制度是高校共青团深入学习贯彻习近平新时代中国特色社会主义思想和党的十九大精神,全面落实《关于加强和改进新形势下高校思想政治工作的意见》等有关文件
摘 要:按照文学四分法的科学分类原则,结合目前三峡大学图书馆检索网络里《中图法》对文学书刊确立的分类体系实际,认为分散的很多诗歌书刊类目应集中,组成《中图法》完善的网络诗歌书刊类目系统。  关键词:中图法 检索网络 诗歌类目分散 集中  中图分类号:G252 文献标识码:A 文章编号:1673-9795(2013)01(a)-0251-02  编制《中图法》分类体系的一个重要原则是以科学分类为基础
量纲误用是科学计算应用程序中一种常见的错误,对计算结果的正确性影响很大。在此提出一种基于模板元编程的量纲检测方法TADA,能够有效完成C和C^++程序代码的量纲检测工作。该
详细介绍了稻壳锅炉房的工艺设计.通过与同容量燃煤锅炉房的比较,说明了在米厂的动力设计中,用稻壳锅炉代替燃煤锅炉的优越性.
背景:  蛋白质是参与生命活动的重要物质,维持蛋白质合成与降解的动态平衡是一切生命保持正常生理功能的必要条件。细胞内蛋白质的降解有两条途径,即溶酶体途径和泛素-蛋白酶
9月2日,乌兹别克斯坦总统卡里莫夫先生因脑溢血医治无效,在该国首都塔什干不幸逝世,享年78岁。次日,习近平主席发去唁电,称他为“乌兹别克斯坦共和国的缔造者”“中国人民的真诚朋友”。我曾经有幸作为驻乌兹别克斯坦大使4年8个月,卡里莫夫先生对中国人民真诚的一副副画面,清晰地重现在我眼前。卡里莫夫总统为李景贤穿上乌兹别克袍。非凡的经历乌兹别克斯坦有四五千年文明史,历来被称作“中亚之中心”。古代丝绸之路