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多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是最常用的溴化阻燃剂(brominated flame retardants,BFRs),已经被广泛用于塑料,织物和电子产品,是一类全球性的污染物。目前国际上关于PBDE微生物降解的报道还很少,且主要集中在厌氧降解。本论文研究了白腐菌对PBDEs的好氧降解,并探讨了添加增溶剂对PBDEs降解的影响,这类研究目前未见报道。
本论文研究内容包括:
(1)建立PBDEs的高效液相色谱(HPLC)检测方法,在此基础上研究白腐菌对PBDEs的好氧降解作用。
(2)研究白腐菌对十溴联苯醚(BDE-209)的降解作用,并探讨添加不同浓度的表面活性剂(吐温80)和β-环糊精对BDE-209降解的影响。
(3)研究白腐菌对二溴联苯醚(BDE-15)的降解作用,及添加表面活性剂(吐温80)和β-环糊精对BDE-15降解的影响,并比较白腐菌对BDE-209和BDE-15降解作用的区别。
(4)研究不同浓度β-环糊精对BDE-15的增溶作用,绘制增溶曲线。
研究结果表明:
(1)利用C18反相色谱柱,建立了一种针对溶液中BDE-209的较为简单,廉价的高效液相色谱检测方法,检测条件为:流动相为甲醇—水(体积比为90:10),流速为1.2 ml/min,进样体积为10 μ L,检测波长为235nm,柱温30℃。该方法已成功用于研究水相中白腐菌对BDE-209的降解作用,但由于该方法检测限较高,因此不适用于实际环境样品的检测。
(2)BDE-209可以被白腐菌降解,BDE-209和白腐菌共同培养10天后,其含量减少了42.6%。适当浓度的非离子表面活性剂(如吐温80)对BDE-209的白腐菌降解有明显的促进作用。吐温80浓度为500mg/L时对BDE-209的降解促进作用最大,当吐温80浓度高于500mg/L时会抑制白腐菌的生长,从而抑制BDE-209的降解。环糊精也能提高白腐菌对BDE-209的降解率,除β-环糊精浓度为900mg/L时外,体系中β-环糊精的浓度越大,10天后BDE-209最终的降解率就越高。β-环糊精浓度为900mg/L时BDE-209的降解效果与β-环糊精浓度为700mg/L时相近。由于环糊精对微生物无毒无害,且价格低廉,因而作为BDE-209的增溶剂具有很大的发展前景。
(3)BDE-15也可以被白腐菌降解,相同时间内白腐菌对BDE-15的降解效率远远高于对BDE-209的降解效率。500mg/L 的吐温80和β-环糊精均可以显著提高BDE-209的降解效率,而500mg/L吐温80对BDE-15的降解具有一定的抑制作用,500mg/L β-环糊精对BDE-15的降解影响不大。白腐菌对BDE-209和BDE-15降解作用的区别及增溶剂对两者不同的影响主要是由于BDE-209与BDE-15分子量和水溶性的差别所造成的。白腐菌对PBDEs的降解机理还有待进一步研究。
(4)通过研究β-环糊精对BDE-15的增溶作用表明,β-环糊精的存在使BDE-15在水中的溶解度显著增加。增溶作用主要是由于BDE-15与β-环糊精形成包合物而引起的,这也是β-环糊精促进其生物降解的主要原因。