磁性氧化物薄膜中的电阻开关及其调制的磁电耦合效应研究

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新型存储行业的发展不仅要求高密度、低能耗、快速的读写能力以及高的稳定性,也追求器件的小型化以及多重存储信号和功能在同一器件中的集成。传统的半导体存储与磁存储行业依托的都是单独的电信号或者磁信号,其进一步发展也因此遇到瓶颈。在电阻开关型非易失性阻变器件的基础上,迸一步耦合稳定的磁性转换,能够使得电荷和自旋两个独立信号在同一氧化物功能薄膜中通过外加电刺激被同时调制,这方面的工作有待大量开展,而其中电阻开关的机理和磁电耦合的起因也较为复杂,尚待深入研究,其中氧空位在磁电调制中起的作用被视为至关重要。根据上述问题和需求,我们成功地在过渡金属氧化物FeOx薄膜以及稀磁半导体氧化物CeO2/铜氧化物PrBa2Cu3O7-δ异质结两个体系中实现了高稳定性、重复性和开关比的电阻开关效应,并在此基础上利用电阻开关将体系的磁化强度实现了在两个值之间的稳定转换,同时分析和探讨了其中的机理。本研究主要内容包括:  ⑴利用同一个α-Fe2O3的靶,通过控制镀膜和退火气氛,富氧退火生成了α-Fe2O3,而镀膜和退火全程脱氧制备出了Fe3O4薄膜。Fe3O4的生成由XRD谱图对比以及磁性测量可以得到确认。其中,Fe3O4/Pt/Ti/SiO2/Si体系在Fe3O4的Verwey转变温度以下表现出滞后型阻变效应。通过改变测量参数,我们证实了焦耳热效应在其中的作用。而α-Fe2O3/Pt/Ti/SiO2/Si体系在室温和低温下表现出了相反的双极性电阻开关行为。进一步地,初始态和激发态表现出完全不同的输运行为,并且激发态的饱和磁化强度比初始态要高得多。所以我们认为α-Fe2O3/Pt/Ti/SiO2/Si体系中的电阻开关是由电场驱动的氧空位迁移,导致了α-Fe2O3中Fe3+在Fe2+与Fe3+之间发生氧化还原反应,产生了相变,其中一个相表现出α-Fe2O3的电性和磁性,而另一相表现出类似于Fe3O4的电性和磁性。通过双交换相互作用模型,解释了由于电子在Fe3+-Fe2+之间的hopping导致的电导上升,以及由于Fe3+-O-Fe2+双交换耦合导致的铁磁有序。  ⑵通过摸索成相条件,我们制备出了CeO2/PrBa2Cu3O7-δ/Pt/Ti/SiO2/Si异质结,在此异质结中我们找到了维持电阻开关的最佳CeO2厚度。经过分析,我们发现体系中的电阻开关是CeO2与PrBa2Cu3O7-δ的界面效应,并且利用自束缚载流子观点进行了解释。同样地,由于电压激发,原本非磁性的体系产生室温铁磁性,同时低阻态磁化强度相对高阻态有着明显增高。XPS测试证实了氧空位的产生和迁移,而外加正向和负向电压分别导致了CeO2中氧空位浓度的增高和降低。利用小极化子BMP与其衍生出的F+center模型,我们解释了这一现象成因:即正向电压导致单电子占据态的氧空位浓度增加,小极化子相互耦合增强,于是铁磁有序增加。同时,两个阻态下输运性质的差异也从另一侧面解释了磁性差异:氧空位浓度的增加与减少导致小极化子轨道半径增大与减小,于是导致小极化子相互作用的增强与减弱。
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