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有机阻燃剂被广泛添加于电子电器产品、纺织品、家具等消费品中,以降低这类物质的可燃性。然而,由于部分阻燃剂具有毒性、生物积累性、环境持久性并且可以通过大气进行远距离迁移,被认为可能会危害环境和人类的健康。呼吸暴露是有机污染物进入人体的一个重要途径。大气颗粒物是重要的空气污染物,也是有机污染物在大气传播的重要载体,其中空气动力学直径≤2.5μm的颗粒物称为可吸入颗粒物(PM2.5),由于粒径细小,大部分可以直接进入到人体的肺部并且在肺泡沉积下来,其携带的有机污染物会长时间留在肺部,对人体的危害巨大。本文选择了我国10个城市作为代表,分别在四季各采集大气PM2.5样品,分析样品中的3类有机阻燃剂,共23种化合物(9种多溴联苯醚PBDEs、6种新型溴代阻燃剂NBFRs和8种有机磷阻燃剂OPE),查明其在我国大气PM2.5中的浓度水平和组成特征,揭示其时空变化规律和影响因素,探讨其污染来源,为阻燃剂污染物的防治工作提供理论基础。 结果显示:9种PBDEs总浓度范围为0.66-1654 pg/m3,6种NBFRs总浓度范围为0.23-1176 pg/m3,8种OPEs化合物总浓度范围为46-4400 pg/m3。PBDEs同系物以BDE209和BDE183为主,NBFRs化合物主要以DBDPE和HBB为主,OPEs中以含氯的TCPP和TCEP为主。 不同城市大气中污染物分布显示了我国大气中有机阻燃剂的空间分布特征。PBDEs和NBFRs两种溴代阻燃剂空间分布规律相似,经济相对发达和人口密集的东部沿海城市含量较高。OPEs空间分布规律不同,以成都、广州和上海的浓度最高,与经济人口关系不大。广州的PBDEs和NBFRs含量远远高于其他城市,该地区污染严重,可能源于广州周边地区电子垃圾拆解的污染。 不同化合物在不同城市表现了不同的季节变化特征。PBDEs和大部分的NBFRs化合物的浓度季节变化和组成变化呈现区域性特征,整体上秋冬高,春夏低,存在明显的季节差异。广州大气NBFRs中的DBDPE化合物反而表现为夏季高、秋季低的季节变化特征。由于OPEs各化合物之间的物化性质差异较大,不同化合物季节变化也不同,其中TCPP在大多数城市中呈现夏高冬低的特征,明显受到温度影响。OPEs在城市间的季节变化差异较大,推测我国城市大气PM2.5中OPEs浓度受当地污染源影响大于区域大气传输。 统计分析结果表明:PM2.5中有机质的含量与PBDEs、HBB和BTBPE以及TDCPP浓度呈显著正相关关系,温度只与TCPP浓度显著正相关,与其他化合相关性不大。来源解析表明,高溴代联苯醚和低溴代联苯醚的来源不同,其中六溴和七溴联苯醚有共同来源,并可能存在脱溴降解的行为。NBFRs和高溴代PBDEs可能存在相同的来源途径,其中BTBPE可能是五溴联苯醚的替代品,TBB、DBDPE和BTBPE可能是BDE209的替代品。OPEs化合物也可能有共同的来源途径。 本文中3类阻燃剂浓度水平和组成特征与其生产量情况一致,可以反映我国阻燃剂的使用结构和大气污染水平。人体健康评估结果显示OPEs存在一定的健康风险。