在本论文的研究工作中，我们主要针对分子器件集成电路的特点，在非平衡格林函数结合密度泛函理论(NEGF+DFT)的计算框架基础上，发展出一套处理分子器件集成电路设计的计算方法。 和微电子电路不同，在分子器件集成电路中，较大尺度的块体电极只能作为电压或电流探针提供输入信号或者测量输出信号，而器件之间的连接电极必须采用和分子尺度相当的准一维材料，以达到有效提高电路集成度的目的。由于传统的NEGF+DFT方法要求的电极独立平衡假设和固定电势条件在准一维材料中都不再成立，因此我们首先在基于“无反射接触条件”和“零场条件”两个假设的基础上，提出了一种适用于一维电极体系的非平衡自洽计算方法。 接下来要解决的是计算效率的问题。针对在大体系的自洽计算过程中，由哈密顿量矩阵计算密度矩阵的过程花费了绝大多数的计算时间，而这其中主要是由矩阵求逆运算的计算量所导致。利用矩阵的稀疏性以及密度泛函理论中哈密顿量仅仅依赖于电子密度的特点，我们提出了一套针对准一维体系NEGF+DFT计算的快速矩阵求逆算法。该算法的核心思想是不再计算逆矩阵中对电子密度没有贡献的部分而不仅仅是数值很小的元素，因此可以在不降低任何计算精度的前提下，使得矩阵求逆运算的计算量从N3的量级降到了N的量级(其中N是体系的尺度大小)。 基于上述两种技术，我们计算了一个准一维原型分子器件的电学特性：以单壁碳纳米管为电极的苯分子结。针对在目前实验条件下对碳纳米管电极还无法精确控制的几个重要因素如碳管电极的螺旋度和直径、电极间距、电极之间的扭转角，研究了这些因素对苯分子结电学特性的影响。计算结果表明，碳管电极的螺旋度对电子输运特性会有较大的影响，而电极直径、电极间距以及电极之间的扭转角对该体系电导的影响都很小，表明单壁碳纳米管用做分子电子器件中的电极具有一定的优越性。 最后，我们讨论了多分子器件的连接问题。不同于传统微电子电路中各个器件的连接，分子器件电路由于其较小的尺寸而可能是一个量子相干体系。这就意味着经典的电路定律，如基尔霍夫电压定律在这样的微小结构中将不再适用。在独立器件假设的条件下，也就是假设任何一个分子的存在都不影响其他分子位置处的电势分布和电荷分布的前提下，我们利用散射矩阵组合公式发展出一套处理多分子连接问题的计算方法，并利用这套方法设计出了一种全新的电路元件--电子相位晶体管。和分子晶体管中利用分子能级的移动来控制输运特性不同，电子相位晶体管利用了电场对电子相位的改变来控制电子的干涉特征，继而达到控制电流的目的。由于相位和干涉都是在量子效应下才会显现的特征，因此电子相位晶体管是真正利用了量子效应的功能器件。而这种利用相位控制来改变电流的思想可能在分子器件电路的设计中将会有很大的应用前景。