激光辅助制备纳米金刚石方法是一种新型的纳米金刚石制备技术，可以在常温常压下，利用普通的碳材料（如:石墨、炭黑等）制备出高附加值的纳米金刚石，并且在制备过程中具有无污染、操作安全性高等优点，因此引起了越来越多的关注。但由于目前现有的实验手段很难捕捉到碳材料相变过程中微观组织结构的动态变化过程，因此有必要借助于计算机数值模拟方法研究激光辅助制备纳米金刚石的相变机理。　　本文研究了恒温恒压系综(NPT)下，限定加载时间，在不同温度和压强下对石墨晶体进行基于密度泛函理论的分子动力学模拟，描述纳秒脉冲激光辅助制备纳米金刚石时微观组织的变化过程;并利用分子动力学模拟研究揭示了不同能量纳秒激光对石墨相变为金刚石的影响规律，取得了以下主要创新性研究成果:　　(1)在高功率密度纳秒脉冲激光作用下，石墨晶格在极短时间获得大量光子能量，导致石墨周围形成一个高温高密度等离子体区，从而诱导石墨向金刚石相变，其相变过程分为两个阶段。第一阶段为升温升压过程，该阶段主要特征是石墨表面碳原子间共价键断裂形成自由碳原子，并向石墨结构内部扩散;第二阶段为冷却降压过程，该阶段主要特征为扩散到内部的自由碳原子与层间结构上的碳原子发生吸附作用，最终形成金刚石结构。这两个阶段即为纳秒激光诱导石墨相变为金刚石机制，我们称之为直接转移吸附机制(DTA)。　　(2)通过分析不同温度和压强下微观结构的演变过程发现，当温度压强分别超过2300K和10GPa时，石墨表面碳原子间共价键开始断裂，当石墨在加热到5300K后经过退火至2300K时，石墨结构会经过一个复杂的演变吸附过程，最终形成一个包含纳米金刚石和非晶态无定形碳的结构。在转换期间，直接转移吸附机制(DTA)在外部碳原子游离到石墨内部吸附形成纳米金刚石过程中中扮演着一个重要角色。并与激光冲击液相中碳材料制备纳米金刚石实验结果对比分析，发现两者得到的金刚石尺寸大小(3～5 nm)非常接近，这表明本文利用基于密度泛函理论的分子动力学方法得到的结果具有可信度。　　(3)通过分析给出了石墨颗粒在不同能量激光作用下，石墨表面温度随时间的变化过程。在开始3ps内，激光能量沉积于表面碳原子上，温度基本无变化，随着沉积的激光能量增多，石墨表面温度会在接下来10ps内极速升高，在经过10-15ps，石墨表面热能与激光冲击能量平衡，其升温过程趋于稳定，处于一个极值点基本不再变化。并且随着激光能量的增加，这个极值点也会随之升高，当激光能量为8J时，在t=45ps时石墨表面温度可达到5500K。　　(4)根据模拟结果，讨论了不同能量激光对相变结果的影响。随着激光能量的增加，石墨表面温度极值升高，致使碳原子中的自由电子电负性增大，离域性增强，碳原子中的自由电子则会运动至成键分子轨道上，使sp3成键极性增强，有助于sp2键转换为sp3键，最终产物中sp3碳原子含量随着激光能量增加而增多。