【摘 要】
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锂硫（Li-S）电池因其具有较高的理论比容量和理论比能量而成为近年来的研究热点。硫负载量低,可溶性多硫化物在电解液中穿梭产生穿梭效应和循环稳定性差等问题延缓了其实用化进程。为了解决上述问题,本文做的工作内容和研究结果如下:基于商业化碳纳米纤维（CNFs）和碳化钛（TiC）,采用超声分散-真空抽滤工艺制备Ti C/CNFs复合膜,以Li2S6溶液为活性物质,制备Ti C/CNFs/Li2S6复合电极
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锂硫（Li-S）电池因其具有较高的理论比容量和理论比能量而成为近年来的研究热点。硫负载量低,可溶性多硫化物在电解液中穿梭产生穿梭效应和循环稳定性差等问题延缓了其实用化进程。为了解决上述问题,本文做的工作内容和研究结果如下:基于商业化碳纳米纤维（CNFs）和碳化钛（TiC）,采用超声分散-真空抽滤工艺制备Ti C/CNFs复合膜,以Li2S6溶液为活性物质,制备Ti C/CNFs/Li2S6复合电极,研究其电化学性能。结果表明,相比于CNFs纤维膜,Ti C修饰CNFs不仅提升锂离子迁移速率,降低了电荷转移电阻和电极极化,还可以提高活性物质利用率。电化学测试结果表明,Ti C改善了电极电化学过程中多硫化物的氧化还原反应动力学。载硫量为4.74 mg时,复合电极于0.2 C下首次放电比容量为889m Ah g-1,200圈循环后仍有689 m Ah g-1。此外,Ti C修饰的CNFs可以通过捕获多硫化物有效地阻止电极的自放电行为和改善锂负极的稳定性。基于上述优化工艺,采用钼酸铵(（NH4）6Mo7O24·4H2O)溶液浸渍法,碳热还原技术原位制备碳化钼修饰碳纳米纤维（Mo2C@CNFs）膜。Li2S6溶液为活性物质,制备Mo2C@CNFs/Li2S6复合电极。电化学沉积结果表明Mo2C@CNFs和CNFs的多硫化物沉积容量分别为476.1 m Ah g-1和198.7 m Ah g-1,进一步阐述了Mo2C调控并改善多硫化物的转化与沉积,降低电极极化,提升电化学性能。当载硫量为4.74 mg时,复合电极0.2 C首圈放电比容量为977 m Ah g-1,250圈循环后仍有828 m Ah g-1放电比容量。当载硫量为7.11 mg时,复合电极仍有5.75m Ah容量。相比于CNFs膜电极,Mo2C@CNFs可有效吸附多硫化物,抑制其“穿梭效应”,改善电极自放电行为;调控金属锂负极表面形态,提升高载硫电极的电化学性能。基于上述研究结果,采用铬酸铵（（NH4）2Cr O4）溶液浸渍法,碳热还原技术制备碳化铬修饰碳纳米纤维（Cr3C2@CNFs）膜,研究了Cr3C2@CNFs/Li2S6复合电极的电化学性能。载硫量为4.74 mg时,复合电极0.2 C的首圈放电比容量为1012 m Ah g-1,300圈循环后仍有放电比容量631 m Ah g-1。载硫量为7.11 mg时,复合电极具有6.11 m Ah容量。电化学研究结果和循环后电极表面形态表明,Cr3C2可有效改善硫化锂在电极表面的沉积,提升活性物质利用率;同时,有效抑制多硫化物的“穿梭效应”,降低其对金属锂负极的表面腐蚀。
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