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由于其优异的物理及化学性能,多孔碳被广泛应用于各个领域,尤其在近年来一直作为热点广泛讨论的能源与环境领域。结构与功能息息相关,影响多孔碳材料性能的因素主要为活性位点与孔结构。经过氮原子掺杂的多孔碳在催化,气体吸附与分离以及能量储存与转化等应用的表现都会得到极大提升。而多级孔结构以及高比表面积则是众多应用必不可少的。为了得到高比表面的多孔碳,通常需要引入模板剂,活化剂等。而制备具有中空及三维孔结构的掺杂多孔碳通常需要更加复杂的合成路线,这些都严重限制了多孔碳的发展。通过更简单,适用性更强的方法制备多孔碳新型结构(中空结构,具有大孔的三维结构等)仍是非常困难的。为此,本论文分为以下几个研究内容。1、论文第二章我们通过一步碳化路线制备了氮掺杂中空多孔碳球。首先通过水热合成制备了三聚氰胺甲醛树脂球。以三聚氰胺甲醛树脂球为硬模板,在其表面包覆酚醛树脂,随后将所得到的复合纳米树脂球碳化。由于在升温过程中,三聚氰胺甲醛树脂球会逐渐分解,因而硬模板可以在碳化过程中直接去除而留下空心结构。同时,由于分解出的气体富含氮元素,该气体能够在碳化过程中逐渐对酚醛树脂碳化生成的球壳进行氮掺杂。由此,我们成功将骨架碳化,硬模板移除与杂原子掺杂通过一步碳化实现。而由于得到的氮掺杂多孔碳中空球具有高比表面(775 m2 g-1),高含氮量(15.6wt%)并富含超微孔的特点,该氮掺杂多孔碳中空纳米球展现了优异的二氧化碳吸附性能(4.42 mmol g-1)并具有良好的选择性。2、论文第三章我们以三种氨基乙酸(氮川三乙酸,乙二胺四乙酸,二乙烯三胺五乙酸)为配体,由六水合硝酸锌提供金属配位中心,采用固相合成的方法将鼓泡与组装整合到统一体系,首先制备了具有大孔结构的金属有机配位合物。在碳化过程中,金属有机配合物中的锌原子簇生成的氧化锌纳米粒子充当了介孔模板剂,在随后的碳热还原中又充当了活化剂。因而可以在无模板,无活化剂的条件下通过直接碳化便制得了具有高比表面积,高孔体积,兼具大孔,介孔以及微孔的氮掺杂多孔碳泡沫。而由于三种氨基乙酸含有多个乙酸配位基团,通过调节参与配位的羧基数量,可以达到对最终氮掺杂多孔碳的结构的调控。由于具有良好的孔结构以及丰富的杂原子掺杂,这些氮掺杂多孔碳材料显示了超高的氧还原催化活性,并具有良好的稳定性。3、论文第四章以氨基酸为原材料,通过上述的固相合成方法,制备了一系列具有三维结构的多级孔多孔碳。由于氨基酸具有相同的强配位剧团(羧基-COOH以及NH2,)我们深入探究了前驱体氨基酸支链结构的不同对鼓泡法自组装固相合成氮掺杂多孔碳的结构影响。更深入的阐明这种方法的机理并证明了这种方法的普适性。同时,得益于自组装时引入的鼓泡法与碳化过程中发生的碳热还原反应,以谷氨酸为原料制得了氮掺杂三维石墨化碳结构。由于兼具三维多级孔结构,石墨化骨架以及氮原子掺杂,将合成的多孔碳泡沫用作氧还原反应的催化剂同样获得了良好的催化活性并具有优异的稳定性与甲醇耐受能力。此研究不但证明了我们发展的固相自组装合成方法的普遍性,更为制备三维石墨化碳材料提供了指导意义。4、论文第五章以萝卜为原料,选取KOH及ZnCl2为活化剂,通过化学活化的方法,制备了一系列具有超高比表面积的氮掺杂介孔碳材料。由于萝卜自身存在的优异孔结构以及自活化作用,直接碳化制得的氮掺杂多孔碳可以具有较高的比表面积。而引入活化剂后强烈的活化作用赋予多孔碳更高的比表面积,以及更丰富的介孔结构。但是以氢氧化钾为活化剂生成了瓶状的介孔结构,氮含量也迅速下降,从而使得材料的氧还原性能相对于未引入活化剂的样品性能下降。而氯化锌作为活化剂能够在有效保留氮杂原子的前提下赋予材料更开放的孔结构,因而获得了更加优异的氧还原性能。此研究不但提供了高效的非金属氧还原催化剂,更为制备多孔碳材料提供了借鉴意义。