多组分取代La4BaCu5O13+δ体系催化剂的研制

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本文论述了汽车尾气净化催化剂的结构、组成和净化机理,对尾气净化催化剂的组分进行合理设计,选择了具备类钙钛矿结构的La4BaCu5O13+δ为催化剂组成体系。在其A位和B位分别进行Ce、Sr、Co、Ni等多种金属元素掺杂取代改性,探索催化剂的制备工艺及掺杂对催化剂性能的影响。 运用溶胶凝胶法制备了一系列以La4BaCu5O13+6为类钙钛矿结构的催化剂材料。全面考查了各种因素如:混料方式、初始溶液的PH值、络合剂、分散剂、水浴温度、真空干燥等对材料的合成、结构和性能的影响。运用DTA-TG、XRD、BET和SEM等测试手段对材料的宏观和微观性能进行了测试并得出了一些有意义的结果。 在本文实验条件下,柠檬酸与各金属硝酸盐总的摩尔比C/M为1.5,以各金属硝酸盐的溶液混合后再加入柠檬酸溶液中的方式混料,使用丙三醇为分散剂,调节溶液PH值为8.0,水浴温度为80℃,真空干燥14小时左右,此时制备的前驱体相关性能最佳。通过DTA—TG测试,确定了前驱体粉料的热处理温度制度,结合XRD和SEM分析,最终前驱体的热处理温度为900℃左右。 SEM测试表明材料的粒径随着温度的升高而迅速增大,但颗粒的分布比较均匀。A位掺Sr和B位掺Co和Ni时合成的材料的粒径较细小,而A位掺Ce时合成材料的颗粒较大,这与BET测试和孔径分布测试相一致。 XRD测试图谱表明在La4BaCu5O13+δB位掺杂Co和Ni的材料在750℃以下时材料中则仍会有部分杂相存在。在900℃合成时基本上都生成了单一的类钙钛矿结构化合物。 BET测试表明,在La4BaCu5O13+δ A位掺Sr可在一定程度上增大材料的比表面积,而在A位掺Ce则不利于材料比表面积的提高。900℃在B位掺杂Co、Ni合成的材料的比表面积比传统的方法制备的材料的比表面积提高了近10%。材料的孔径分布测试发现在La4BaCu5O13+δ A位掺Ce后合成的材料的孔径较大,整体孔容却较小,孔径随合成温度的升高而增大。
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