石墨烯负载TiO2和Cu2O催化剂的制备及在CO2资源化中的应用

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jacyChan
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温室气体是全球变暖的主要原因,其中CO2是数量最多的温室气体。利用光催化技术将CO2转化为高附加值的化工产品或燃料,不但可以实现对CO2的利用还可解决能源匮乏问题。本文采用改进的Hummers法,首先制备氧化石墨烯(Grapheneoxide,GO)载体。然后分别制备TiO2-石墨烯、Cu2O-石墨烯和Cu2O/TiO2-石墨烯催化剂,并应用于CO2的光催化还原过程。研究了TiO2-石墨烯的制备工艺和光催化活性。分别采用水热法和紫外光照射法制备了TiO2-石墨烯,其中紫外光照射法所得负载粒子粒径较小,被用来测试光催化活性。相比未负载TiO2,TiO2-石墨烯光催化还原CO2活性显著提高,转化速率从0.336μmol/h提高到了1.811μmol/h(TiO2(37.5wt%)-石墨烯)。甲烷生成速率最高为1.352μmol/h,对应TiO2(37.5wt%)-石墨烯,TiO2(16.1wt%)-石墨烯甲醇产率最高可达0.872μmol。研究了Cu2O-石墨烯的制备工艺和光催化活性。分别采用水合肼法、葡萄糖法和抗坏血酸法,其中抗坏血酸法制备出的Cu2O粒径小(150nm左右),分散均匀,被用来做催化剂。研究了Cu2O负载量对光催化还原CO2活性的影响。Cu2O(15.3%)-石墨烯,催化总转化率最大为0.557μmol/h,其生成甲烷最高可达0.347μmol/h。Cu2O(59.0%)-石墨烯中甲醇的产量最高为0.326μmol/h。以单位含量的Cu2O来计算,甲烷和甲醇生成速率都随Cu2O的负载量的增加而减小。研究了Cu2O/TiO2-石墨烯的制备工艺和光催化活性。通过调整加料顺序等,制备出负载粒子50nm,分散均匀的Cu2O/TiO2-石墨烯复合催化剂。考察了Cu2O负载量对催化活性的影响,其中Cu2O(90wt%)/TiO2-石墨烯催化活性最低。随着Cu2O%含量的减少,复合催化剂倾向于生成甲烷。在Cu2O(30wt%)/TiO2-石墨烯体系中,总转化率最高为0.998μmol/h,甲烷的生成速率(0.628μmol/h)是甲醇的生成速率(0.370μmol/h)的1.70倍。
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