【摘 要】
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自上世纪八十年代在二维电子气中发现量子Hall效应以来,人们逐渐认识到固体材料中电子能带结构的拓扑性,对材料的分类以及对材料物性的理解具有重要意义,从而先后提出了拓扑绝缘体、Dirac半金属、Weyl半金属和拓扑超导体等许多新概念,发现了一系列奇异物性,如巨大线性磁阻、手性异常、量子自旋霍尔效应和非零Berry相位等。具有单斜结构的(空间群为C2/m,No.12)过渡金属磷族化合物XPn2(X=N
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自上世纪八十年代在二维电子气中发现量子Hall效应以来,人们逐渐认识到固体材料中电子能带结构的拓扑性,对材料的分类以及对材料物性的理解具有重要意义,从而先后提出了拓扑绝缘体、Dirac半金属、Weyl半金属和拓扑超导体等许多新概念,发现了一系列奇异物性,如巨大线性磁阻、手性异常、量子自旋霍尔效应和非零Berry相位等。具有单斜结构的(空间群为C2/m,No.12)过渡金属磷族化合物XPn2(X=Nb,Ta;Pn=P,As,Sb)作为新的一类拓扑材料,呈现巨大正磁阻(XMR)和反常负磁阻、各向异性等一系列有趣性质而引起人们的广泛关注。在本论文中,我们选取同样具有单斜结构的VP2和VAs2作为研究对象,在成功生长出其单晶样品的基础上,对其结构、成分、磁化率、电阻和磁阻以及Hall电阻进行了系统观量,同时对其能带和Fermi面进行了计算和分析,得到如下结果:1.对于VP2单晶,我们在50 K附近观测到电阻率极小值,它可能来源于V4+磁性杂质所引起的Kondo效应,并得到磁化率数据的证实。在电阻率呈现最小值的温度附近,其磁阻(9T)可达170%,室温下(300K,9T)下,磁阻也达到了 17%;实验结果表明,磁阻由两部分组成:低场下(<2T)主要来源于载流子在磁场下的圆周运动(常规磁阻),呈现MR(?)关系,其贡献仅为8%;高场下(>2T),磁阻与磁场强度呈现线性(∝ B)关系,且直到9T仍未达到饱和,它可能起源于VP2所具有的特殊电子结构,这与能带计算结果一致,即nodal-line的存在。2.对于VAs2化合物,我们的第一性原理计算证实其同样为第Ⅱ类nodal-line半金属,磁化率测量结果表明:VAs2为顺磁性金属,但是单晶样品中含有(0.38%)V4+磁性杂质。其电阻率在11K附近呈现极小值,它可能源于V4+(S=1/2)磁性离子引起的Kondo效应,但其电阻率也可以用载流子弱局域化效应进行拟合,不能排除这种可能性。VAs2单晶中的磁阻行为与大多拓扑(平庸或非平庸)呈现极大磁阻(XMR)的半金属相类似:在磁场下,随着温度降低其电阻率开始单调下降,达到最小值后逐渐增加,最后达到饱和;其磁阻-磁场关系满足Kohler定律,其幂指数为1.78,接近B2关系;Hall电阻测量和能带计算结果证实VAs2为电子-空穴补偿性半金属,如2K时,其电子(空穴)载流子浓度均为1.30×2021 cm-3,它们的迁移率分别 2.38 × 103 cm2V-1s-1(2.64 × 103 cm2V-1s-1)。基于V原子具有3d34s2电子结构,其V4+离子通常具有磁性。对于上述两种钒的磷族化合物(VP2和VAs2)中,能带理论计算表明它们为拓扑nodal-line半金属,且被实验所证实,这为研究拓扑材料中Kondo效应、电子-电子相互作用提供了一个有趣的材料系统。
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