石墨烯(graphene)是由单层碳原子以蜂窝状结构紧密堆积组成的二维无机碳材料。石墨烯独特的物理化学性质使得它在化学、物理、生物、电子、材料等诸多领域具有巨大的应用潜能。随着石墨烯及其衍生物的工业化应用不断扩大，它的环境影响也引起了人们广泛的关注。在生产、使用和处置的过程中，石墨烯及其衍生物将不可避免地释放到环境中，成为潜在的环境污染物，并对生态系统和人体健康造成潜在威胁。石墨烯的水体稳定性是影响其从水体环境到陆地环境迁移的一个决定性因素;而石墨烯在环境相关条件下的降解转化则是评价其环境持久性以及风险性的一个重要指标。同时，石墨烯的生态毒性效应和毒性机制也是评价其环境风险的至关重要的信息。因此，深入探索石墨烯在水体环境中的胶体稳定性、降解转化、以及生物毒性机制，对于科学评估和控制石墨烯的环境风险具有十分重要的意义。　　本文考察了不同性质的天然胶体物质对石墨烯水体稳定性的影响以及不同尺寸的天然胶体与石墨烯的相互作用机制;探索了石墨烯在环境相关条件下的降解转化能力，阐明了石墨烯的氧化降解机制;借助石英晶体微天平，定量研究了石墨烯在不同组成的模型细胞膜表面的附着沉积。本论文主要研究内容和结果如下:　　(1)考察水体中不同类型的天然胶体对氧化石墨烯（graphene oxide，GO）水体稳定性的影响，发现自然环境中广泛存在的天然胶体会影响GO的水体稳定性和迁移性。GO和天然胶体的相互作用与天然胶体的性质有关。在静电引力的作用下，GO能够与正电性的天然胶体（Al2O3和Fe2O3）发生快速异质聚集，形成尺寸较大的异质聚集体;在静电斥力的作用下，GO和负电性的天然胶体(SiO2，MnO2)没有相互作用。GO与Fe2O3聚集形成的异质聚集体快速沉降，而GO-Al2O3聚集体仍具有很好的水体稳定性。水体中无处不在的天然有机质（胡敏酸、腐殖酸、海藻酸钠、牛血清蛋白）对GO和Fe2O3的异质聚集、沉降有很大的抑制作用，其中胡敏酸、腐殖酸、海藻酸钠吸附到GO和Fe2O3表面导致静电引力减小、静电斥力增大是产生抑制作用的主要原因;而牛血清蛋白吸附到二者表面引起的空间位阻力则是导致GO和Fe2O3异质聚集和沉降速率降低的原因。升高水体pH能够使GO-Fe2O3聚集体发生部分解离;而加入天然有机质则不会使GO聚集体解离。　　(2)深入探索了GO和带相反电荷的、不同尺寸的天然胶体（赤铁矿纳米、微米粒子）之间的相互作用以及作用机制，发现GO与不同尺寸大小的天然胶体之间的异质聚集作用遵循不同的模式，并对GO的水体稳定性产生不同的影响。GO与赤铁矿纳米粒子(hematite nanoparticles，HemNPs)尺寸大小接近，静电引力作用导致GO和HemNPs在低离子强度下快速发生异质聚集。另外，异质聚集速率的快慢与GO/HemNPs的质量比值有关。随着GO/HemNPs的质量比值的增大，异质聚集速率先增大后减小至0。透射电镜观察结果发现GO/HemNPs的聚集体呈现随机的、不规则的形貌，并且聚集体的尺寸大小和聚集速率遵循相同规律，即随着GO/HemNPs的质量比值的增大，聚集体的平均尺寸先增大后减小。GO和2μm大小的赤铁矿微米粒子混合后，GO会快速吸附到赤铁矿微米粒子表面形成“电荷补丁”，改变赤铁矿的带电性从而使得赤铁矿微米粒子的水体稳定性有所提高。TEM观察同样证实了GO在赤铁矿微米粒子表面以及粒子间的吸附。　　(3)通过合成14C-标记的石墨烯(few layer graphene，FLG)，研究环境相关以及废水处理相关条件下，芬顿反应对FLG的降解转化能力。结果表明，FLG在Fe2+/Fe3+/H2O2组成的芬顿试剂的作用下能够降解转化为CO2。FLG的降解去除速率和芬顿试剂（Fe3+和H2O2）的剂量及FLG的初始浓度有关。FLG经芬顿反应的降解中间产物是一些小分子多环芳烃类化合物。采用多种仪器分析手段表征了FLG反应前后的性质和形貌变化，证实芬顿反应导致FLG表面含氧官能团的增多，FLG片层结构逐渐破坏分解形成小尺寸的石墨烯、以及小分子化合物和CO2是FLG降解的主要路径和机制。另外，大型蚤暴露实验结果表明经芬顿反应后的FLG及生成的中间产物比未反应的FLG具有较低的生物累积性;并且发现反应后的FLG具有更高的水体稳定性。　　(4)通过制备不同成分的支撑双层膜(supported lipid bilayers，SLBs)，如含不同磷脂成分、以及胆固醇或蛋白质掺杂的磷脂双层膜，借助耗散型石英晶体微天平(Quartz Crystal Microbalance with Dissipation Monitoring，QCM-D)系统定量考察了在自然与生物体相关环境下，GO在不同性质双层膜表面的附着动力学。结果表明，GO在SLBs表面的附着沉积主要由SLBs的带电性质和溶液物理化学性质决定。与GO在磷脂酰胆碱(1，2-dioleoyl-sn-glycero-3-phosphocholine，DOPC)组成的SLBs表面的附着率相比，磷脂酰丝氨酸（1，2-dioleoyl-sn-glycero-3-phospho-L-serine，DOPS）的负电性导致GO在DOPS/DOPC SLBs表面的附着效率降低;而加入短杆菌肽(gramicidin，GrD)和胆固醇后没有改变SLBs的带电性，因此GO在GrD/DOPC和胆固醇/DOPCSLBs表面的附着效率没有显著变化。溶液pH降低导致GO和SLBs之间的静电斥力减小从而使得GO在SLBs表面的附着效率增加。通过对附着在SLBs表面的GO用低离子强度的溶液冲洗后，发现GO在SLBs表面的附着沉积是不可逆的。另外，借助染料包裹的方法，证实GO在囊泡表面的附着能导致囊泡的破坏以及囊泡内含物的泄露。