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二氧化钛表面结构和性质对其催化能力起着至关重要的作用，在二氧化钛表面负载或掺杂其他金属氧化物，可以使得表面形成新颖的结构和电子排布，这种改性材料拥有独特的催化活性和选择性。本论文结合实验合作者的工作，利用智能算法和密度泛函理论搜寻在二氧化钛表面形成的混合单层表面结构。本论文的研究工作如下: 在实验合作者的扫描隧道显微镜和X射线光电子能谱等研究的基础上，我们利用智能算法和密度泛函理论研究了在金红石TiO2(011)面上形成的混合单层氧化物FeTiO3表面结构。研究表明全覆盖度氧化铁(4FeO)作用在TiO2(011)面时搜寻的结构与扫描隧道显微镜观察的图谱不匹配;半覆盖度氧化铁(2FeO)作用在TiO2(011)面时搜寻到一种氧化铁均匀分散在二氧化钛表面形成混合单层氧化物FeTiO3表面结构，这种混合单层表面结构符合扫描隧道显微镜观察到的表面结构。 同样，基于实验合作者的研究基础，我们通过理论方法研究了其他过渡金属氧化物（镍、铬和钒）在金红石TiO2(011)面形成的混合单层氧化物表面结构。研究表明过渡金属氧化物均匀分散在二氧化钛表面能形成实验观察到的混合单层表面结构，这种结构却不是最稳定的存在，且二氧化钛表面处于重构面与非重构面的中间结构;最稳定的结构是过渡金属氧化物以二聚体的形式负载在金红石TiO2(011)面，二氧化钛表面完全去重构。从分子动力学角度分析，二氧化钛表面完全去重构过程很难发生。 为了研究这种混合单层表面结构的催化性能，我们计算了在混合单层氧化物FeTiO3表面上一氧化碳的催化氧化。研究表明在混合单层氧化物表面上一氧化碳催化氧化依据Eley-Rideal反应机理进行。