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我国正面临严重的大气颗粒物污染问题,尽管先前已开展大量研究工作,但对大气颗粒物的来源、形成机理及演化过程的认识依然有待完善。基于此,本研究首先综述了我国京津冀、长三角及珠三角地区不同季节基于气溶胶质谱仪(AMS,Aerosol Mass Spectrometer)的在线观测研究成果,探讨了我国非难熔性亚微米气溶胶(NR-PM1)化学组分和来源的时空分布特征。结果表明,三个地区NR-PM1的质量浓度变化范围为15.3-90.5μg/m3,其中京津冀地区浓度最高,珠三角地区浓度最低。在三个地区中有机物均为NR-PM1的主要化学组分,占其质量浓度的24-58%。珠三角地区与其它两地区相比,硫酸盐含量更高,而硝酸盐含量更低。各地区秋冬季NR-PM1质量浓度高于春夏季,主要是由于燃烧排放的一次有机(BB OA、CCOA)与无机(氯化物)组分增多造成。对有机物源解析结果的统计发现,机动车源(HOA)与二次源(SOA)在各地区站点中广泛存在,而烹饪源(COA)则一般存在于城市站点。生物质燃烧源(BBOA)在长三角、珠三角地区更为广泛,而燃煤源(CCOA)则主要存在于京津冀地区。 京津冀地区近年来灰霾频发,且污染多集中于冬季爆发。为研究该地区冬季的污染特征、成因及演变过程,本研究利用颗粒物化学组分在线测量仪(ACSM)为核心的在线观测平台,对北京城区2014年12月29日-2015年2月28日亚微米气溶胶(PM1)的主要化学组分进行在线观测。结果表明,观测期间PM1的平均质量浓度为73.8μg/m3,有机物为最主要的组分,占PM1质量浓度的52%,其次为硝酸盐(14%)和硫酸盐(10%);利用ME-2源解析模型对观测时段有机气溶胶进行来源解析,识别出机动车源(HOA)、烹饪源(COA)、生物质燃烧源(BBOA)、燃煤排放源(CCOA)及二次源(OOA)五类。CCOA及OOA为有机气溶胶的两大主要来源,分别占其质量浓度的32%和31%,CCOA在污染期比重上升(清洁时期为25%,污染时期为31-35%),而OOA在清洁期贡献更大(清洁时期为37%,污染时期为27-35%)。 二次颗粒物主要通过大气中一系列复杂的化学反应生成,其生成途径为近年来的研究热点。本研究观察到北京冬季观测的清洁时段,二次组分SO4,NO3和OOA都不随Ox及RH而变化;而在低RH污染时段,三者均随Ox升高而升高,其中NO3与OOA的生成较SO4更显著;在高RH污染时段,光化学氧化过程相对减弱,但依然是NO3及OOA的主要生成途径,同时,液相过程显著促进了SO4的额外生成,OOA在该时段的生成也会受液相的促进,但仅限于Ox相对较低时,此时颗粒物酸度对OOA的生成有一定的促进作用。 在北京冬季一个月的观测时段内,气候状况和污染特征表现出很大的差异。本研究将观测时段分为7个清洁与7个污染阶段,发现风速与相对湿度对污染程度有重要的影响。对到达观测点的气团做后向轨迹聚类分析,发现西部与南部2类气团影响下的污染物浓度显著高于北部3类气团影响下的浓度。选取典型污染阶段(P2-P3)研究气候状况与污染特征的关系,发现P2(低RH污染)时段污染主要源于本地排放污染物的累积与西部地区气团的传输,而P3(高RH污染)时段的污染则主要受到东部湿润气团与南部污染气团区域传输的影响。