论文部分内容阅读
碳酸二甲酯(DMC)作为一种新兴的的绿色化学原料，近年来受到了越来越多的关注，由于其自身独特的性质被广泛应用于各个方面。以二氧化碳为原料和甲醇直接合成碳酸二甲酯可以有效地利用二氧化碳，缓解碳源危机，对化工经济和环保方面都具有重要意义。本文系统的对气固相CO2与甲醇直接合成DMC反应进行了研究。 本文介绍了金属催化剂纳米CeO2和复合催化剂Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/分子筛的制备方法，通过对催化剂结构、性质的表征和催化活性的比较，确定出高效的催化剂，并优化了气固相CO2与甲醇直接合成DMC的反应条件。借此，实验得到以下结果： 1.通过对五种方法制备的纳米CeO2催化剂的比较，发现溶胶凝胶法制备的纳米CeO2催化性能最好，甲醇的转化率可达0.215％，DMC选择性为100%。并考察了CO2和甲醇合成DMC的较合适的工艺条件是：反应温度433K，反应压力1.0MPa，催化剂用量0.5g，CO2和甲醇摩尔比2.0，甲醇的转化率可达0.215%，DMC选择性为100%。 2.采用共沉淀方法制备了复合型催化剂Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/分子筛(HBeta，HMCM-49，HMCM-56和HZSM-5)。通过对比发现Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5催化活性最好。以Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5为催化剂，通过对实验的反应条件的优化，最终确定反应的最适宜条件为：反应温度503K，CO2和甲醇物料比为2:1，催化剂用量为1.0g，反应压力0.6MPa。在此反应条件下，甲醇的转化率可达4.02%，DMC的选择性为97.3%。