在目前的锂离子电池体系中，尽管商业化的石墨类材料容量是现有正极材料容量的两倍，通过模拟，在负极材料容量不超过1200mAh/g的情况下，提高现有负极材料的容量对整个电池的能量密度仍然有较大贡献。在电池的生产和制造过程中，负极材料的成本占到总材料成本的10％左右。制备成本低廉同时兼具高容量的负极材料是目前锂离子电池研究的热点。硅材料因其高的理论容量（3590mAh/g，室温），成本低廉、环境友好等特点而被考虑作为下一代高能量密度锂离子电池的关键负极材料，然而其嵌锂后巨大的体积形变以及不稳定的SEI（固体电解质界面）膜在相当大的程度上阻碍其商业化应用。　　本论文针硅负极的相关问题做了以下五方面的工作:(1)硅基负极材料表面SEI膜的研究，主要利用纳米锥形硅对SEI膜的研究;(2)硅基负极材料裂纹的自修复，主要利用液体金属镓作为自修复试剂;(3)粘接剂对硅基负极材料电化学性能的影响;(4)预理化用于提高负极材料的初始效率，主要研究了锂化溶液对初始效率的影响;(5)高容量碳硅复合材料的研究，主要涉及了碳硅复合材料容量的设计和材料的制备，以及百公斤级中试车间的搭建。　　利用低温等离子刻蚀，制备出了具有精细结构的高长径比的纳米锥形硅，因为该结构具有足够的空间来缓解硅材料在充放电过程因为巨大体积形变而带来的应力，在循环过程中纳米锥形硅具有稳定的结构，这就为SEI膜的研究提供了有利条件。实验结果表明，SEI膜在纳米锥形硅表面的生长是一个持续的过程，从SEM上看，分别大致经历了成核-岛状-成膜生长的过程，并且SEI膜可以持续生长到5μm;对于纳米锥形硅结构，SEI膜的完全覆盖需要较长循环;在高倍率下测试发现，倍率对SEI膜的影响是显著的，倍率越高生成的SEI膜越少，循环性能和效率越好;此外，通过直接的实验验证，发现5μm厚的SEI膜可以作为固体电解质使用。　　裂纹是硅基负极材料常见的问题，裂纹出现后如何来解决，是一个非常重要的研究方向。利用液态金属镓的自修复功能力对金属镓本身出现的裂纹进行修复，研究发现，修复能力是随着循环次数逐渐降低的，最后逐渐丧失，主要原因是在液体电解液体系中会出现不可避免的SEI膜，这些SEI将会不断地添补每次循环过程中出现的裂纹从而使得金属镓对裂纹的自修复能力逐渐丧失。利用液态金属镓在前几次循环中的自修能力对微米硅粉在充放电过程中出现的裂纹进行修复，在前两次循环过程中，修复效果明显，金属镓能够较好地维持粉化后的硅的电子导电网络，但是随着循环的进行，和金属镓一样的原因，SEI膜将会导致金属镓的修复能力是随着循环次数逐渐降低的，最后逐渐丧失。　　在纳米硅材料上利用两种新型粘接剂（CS粘接剂，PN粘接剂），研究发现，这类粘接剂对纳米硅或纳米硅复合材料的首次效率和循环性能相对于传统的PVDF粘接剂有非常大的提升，这主要是由于在电极制备过程中粘接剂的羧基团与纳米硅表面的羟基会发生酯化作用，这就会增加粘接剂的粘接剂强度。但是进一步研究发现，因为效率，不稳定SEI膜，压实密度等诸多方面的原因，目前直接使用纳米硅材料在商用的全电池中仍有相当大的难度和挑战。　　针对部分负极材料首次效率不高的问题，利用了锂化溶液对碳负极（包括硬碳和碳黑）和硅负极材料进行预锂化，研究发现通过优化锂化浓度和锂化时间，可以显著提升材料的首次效率，此外利用该锂化溶液，我们成功制备出纳米级别锂硅合金粉末，大幅降低了目前制备纳米级别锂硅合金的成本。　　基于对硅负极材料的相关基础科学问题的研究和理解，通过对不同负极体系的计算，考虑了多方面的因素，包括体积形变，器件对体积形变的容忍度，高容量对能量密度的贡献率等等，我们认为开发450-850mAh/g的碳硅复合负极材料是解决现目前锂离子电池能量密度亟需提升的比较合适的选择方案。针对于此，我们开发了450mAh/g的碳硅复合材料，并在江西建立了百公斤级的中试生产线，研究发现，该材料首次效率和后续循环效率高，循环稳定性好，机械强度较高。同时利用该材料也进行了全电池的匹配，结果分析发现，虽然可以实现100周88％的容量保持率，但是全电池的效率问题是需要以后解决的关键难题。