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金属-有机骨架材料(MOFs)是由金属离子与有机配体通过自组装合成的一类三维网状的晶体材料,具有超高的比表面积和丰富的拓扑结构,其结构具有可裁剪性、可设计性、易调变等特点,在气体吸附、分离、催化等领域应用广泛。以高价阳离子Zr4+为中心配位原子合成的锆基金属-有机骨架材料其中心离子与有机配体中的氧原子之间具有很强的化学键合作用,具有较高的热稳定性和化学稳定性,可用作复杂反应体系的催化剂。本文以Zr-MOFs材料UiO-66-NH2为研究对象,探究了溶剂热合成法和微波合成法对UiO-66-NH2合成的影响,考察了合成材料对亚甲基蓝溶液的吸附和光降解性能;以UiO-66-NH2为基材,分别合成了PMoV2/UiO-66-NH2复合材料及UiO-66-NH2-SA-V新型双金属催化剂,并以苯可见光光催化合成苯酚为模型反应考察了合成材料的光催化性能,取得如下研究成果:(1)采用微波合成法和溶剂热合成法两种方法合成了系列Zr-MOFs材料UiO-66-NH2,结果表明,微波反应法可快速地合成Zr-MOFs,合成产物不易团聚,具有良好的分散性;两种合成方法均可以通过加入苯甲酸等一元酸有效调控合成产物的形貌;吸附动力学研究表明,合成的系列UiO-66-NH2样品对亚甲基蓝的吸附符合伪二阶动力学,表明吸附剂对亚甲基蓝的吸附为化学吸附;等温吸附实验发现,无论是线性拟合还是非线性拟合,合成Zr-MOFs对亚甲基蓝的吸附都更符合Freundlich等温吸附模型,说明合成样品对亚甲基蓝的吸附为多层吸附;吸附实验表明,合成的UiO-66-NH2材料对亚甲基蓝具有较高的吸附容量,经过5次吸附-解吸附实验后吸附能力下降的样品可利用光催化反应将吸附残留在吸附剂表面的染料降解,使MOFs材料的吸附性能得以恢复,因此可以将该MOFs材料应用于处理染料废水。(2)实验合成得到了UiO-66-NH2及杂多酸H5PMo10V2O40,并将杂多酸H5PMo10V2O40负载到UiO-66-NH2上,制备得到复合催化剂PMoV2/UiO-66-NH2,分析表征证明复合反应没有改变UiO-66-NH2的拓扑结构。以苯羟基化合成苯酚为模型反应,以氙灯为可见光光源,考查了UiO-66-NH2和PMoV2/UiO-66-NH2复合材料作为光催化剂的催化性能。条件实验表明,当原料苯与双氧水的摩尔比为1:2时,苯酚的产率最高,继续增加双氧水用量会导致苯酚过氧化的发生;随着反应时间的延长苯酚产率逐渐增加,反应4 h时达到最大产率,继续延长反应时间苯酚产率不再增加;在最佳反应条件下苯酚的产率为14.08%,选择性可以达到98.8%。对照实验表明复合催化剂催化活性高于任一单独组分的催化剂的催化性能,证明二者复合起到了协同作用。(3)实验合成制备得到UiO-66-NH2,用UiO-66-NH2与水杨醛反应得到Schiff碱UiO-66-NH2-SA,然后再与乙酰丙酮氧钒反应,得到双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V。以苯羟基化合成苯酚为模型反应,以氙灯为可见光光源,考查了双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V作为光催化剂的催化性能。条件实验表明,当原料苯与双氧水的摩尔比为2:3时,苯酚的产率最高,继续增加双氧水用量反应体系成为两相,苯酚产率下降。在最佳反应条件下苯酚的产率为17.75%,特别值得注意的是该反应过程中并没有副产物产生,反应的选择性为100%。对照实验表明,双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V的催化性能远高于UiO-66-NH2及UiO-66-NH2-SA,表明双金属结构存在明显的协同效应。重复试验表明,经过5次循环实验,催化剂的效率基本保持不变,表明通过化学键合合成得到的双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V具有良好的稳定性。反应机理研究表明,设计合成的催化剂与苯混合后孔隙被苯占据,阻止了生成的苯酚与催化剂的接触,保证了反应的高选择性。