锆基金属-有机骨架(MOFs)复合材料的制备及其光催化性能研究

来源 :中原工学院 | 被引量 : 2次 | 上传用户:wxwp_hawk
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属-有机骨架材料(MOFs)是由金属离子与有机配体通过自组装合成的一类三维网状的晶体材料,具有超高的比表面积和丰富的拓扑结构,其结构具有可裁剪性、可设计性、易调变等特点,在气体吸附、分离、催化等领域应用广泛。以高价阳离子Zr4+为中心配位原子合成的锆基金属-有机骨架材料其中心离子与有机配体中的氧原子之间具有很强的化学键合作用,具有较高的热稳定性和化学稳定性,可用作复杂反应体系的催化剂。本文以Zr-MOFs材料UiO-66-NH2为研究对象,探究了溶剂热合成法和微波合成法对UiO-66-NH2合成的影响,考察了合成材料对亚甲基蓝溶液的吸附和光降解性能;以UiO-66-NH2为基材,分别合成了PMoV2/UiO-66-NH2复合材料及UiO-66-NH2-SA-V新型双金属催化剂,并以苯可见光光催化合成苯酚为模型反应考察了合成材料的光催化性能,取得如下研究成果:(1)采用微波合成法和溶剂热合成法两种方法合成了系列Zr-MOFs材料UiO-66-NH2,结果表明,微波反应法可快速地合成Zr-MOFs,合成产物不易团聚,具有良好的分散性;两种合成方法均可以通过加入苯甲酸等一元酸有效调控合成产物的形貌;吸附动力学研究表明,合成的系列UiO-66-NH2样品对亚甲基蓝的吸附符合伪二阶动力学,表明吸附剂对亚甲基蓝的吸附为化学吸附;等温吸附实验发现,无论是线性拟合还是非线性拟合,合成Zr-MOFs对亚甲基蓝的吸附都更符合Freundlich等温吸附模型,说明合成样品对亚甲基蓝的吸附为多层吸附;吸附实验表明,合成的UiO-66-NH2材料对亚甲基蓝具有较高的吸附容量,经过5次吸附-解吸附实验后吸附能力下降的样品可利用光催化反应将吸附残留在吸附剂表面的染料降解,使MOFs材料的吸附性能得以恢复,因此可以将该MOFs材料应用于处理染料废水。(2)实验合成得到了UiO-66-NH2及杂多酸H5PMo10V2O40,并将杂多酸H5PMo10V2O40负载到UiO-66-NH2上,制备得到复合催化剂PMoV2/UiO-66-NH2,分析表征证明复合反应没有改变UiO-66-NH2的拓扑结构。以苯羟基化合成苯酚为模型反应,以氙灯为可见光光源,考查了UiO-66-NH2和PMoV2/UiO-66-NH2复合材料作为光催化剂的催化性能。条件实验表明,当原料苯与双氧水的摩尔比为1:2时,苯酚的产率最高,继续增加双氧水用量会导致苯酚过氧化的发生;随着反应时间的延长苯酚产率逐渐增加,反应4 h时达到最大产率,继续延长反应时间苯酚产率不再增加;在最佳反应条件下苯酚的产率为14.08%,选择性可以达到98.8%。对照实验表明复合催化剂催化活性高于任一单独组分的催化剂的催化性能,证明二者复合起到了协同作用。(3)实验合成制备得到UiO-66-NH2,用UiO-66-NH2与水杨醛反应得到Schiff碱UiO-66-NH2-SA,然后再与乙酰丙酮氧钒反应,得到双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V。以苯羟基化合成苯酚为模型反应,以氙灯为可见光光源,考查了双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V作为光催化剂的催化性能。条件实验表明,当原料苯与双氧水的摩尔比为2:3时,苯酚的产率最高,继续增加双氧水用量反应体系成为两相,苯酚产率下降。在最佳反应条件下苯酚的产率为17.75%,特别值得注意的是该反应过程中并没有副产物产生,反应的选择性为100%。对照实验表明,双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V的催化性能远高于UiO-66-NH2及UiO-66-NH2-SA,表明双金属结构存在明显的协同效应。重复试验表明,经过5次循环实验,催化剂的效率基本保持不变,表明通过化学键合合成得到的双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V具有良好的稳定性。反应机理研究表明,设计合成的催化剂与苯混合后孔隙被苯占据,阻止了生成的苯酚与催化剂的接触,保证了反应的高选择性。
其他文献
冀东NP5—98井是冀东油田的一口重点预探井,完钻井深为5557m,尾管下深为5547m,在4903-5337m井段应用欠平衡钻井技术,在5337~5557m井段应用近平衡钻井技术,井底静止温度达180℃,循环
随着网络技术的不断发展,泛娱乐时代到来,短视频应用慢慢发展成为新型的社交应用.短视频一般以秒为计时单位,更能满足大众碎片化的时间分布,引起现代信息传播的变革.国内短视
大豆是我国主要的油料作物之一,在我国粮油生产中有重要地位.综述了大豆的储藏特性以及大豆在储藏过程中品质的变化情况,并对大豆安全储藏技术方法进行总结和展望.
通过公民治理理论对LX社区实现分析指出:为了更好地推动社区治理中的公民参与,仍需大力培育群众骨干,确保社区自治的可持续发展;提高社区专职工作人员待遇,确保社区工作的延续
一直以来,建筑物的抗浮设计都是工程设计人员的重要关注点,建筑物的地基基础抗浮设计是地基基础设计的重要内容之一。该文首先对地下水位的判断以及地下水浮力的计算进行了说
文章通过归纳分析典型的车门水路流向以及具体要求,提出了车门密封设计流程及思路,总结了车门密封设计开发方法及要点,以保证车门水路密封设计开发的准确性。
地源热泵利用的是清洁的可再生的一种技术,对某大厦地源热泵系统的设计进行了分析与计算,对系统的实际运行费用进行了分析,充分发挥出地源热泵自身的先进、节能、环保的优点
一、大豆储藏时的突出特点(一)在湿度高时吸湿强,湿度低时吸湿弱大豆含有较高的蛋白质(40%左右),又含有较多的脂肪(20%左右)。蛋白质是一种亲水物质,在潮湿的条件下极易吸水,加以大豆种皮
近年来,由于片面追求升学率的影响,加之学校办学条件、教师素质等主客观原因,教师工作格外繁忙、劳累.教师被禁锢在备课、批改、查阅资料等工作中而不能自拔.有的老师说:“这
<正>正当全国上下深入学习贯彻党的十九大精神,高举习近平新时代中国特色社会主义思想伟大旗帜,踏上新征程、进入新时代、实现新目标的大好形势下,国家测绘地理信息局以实际