煤制乙二醇工艺中草酸酯合成催化剂的研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hegangcd2
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一氧化碳常压气相催化偶联合成草酸酯是一个环境友好的、原子经济性的化学过程,是当前绿色化工研究领域的重要课题。对于改变草酸酯、草酸、乙二醇、草酰胺和某些医药、染料中间体的传统工艺技术路线,具有重要的理论意义和应用价值。   为促进新的催化反应工艺工业化实施和开发新的催化剂体系,本论文在前期研究工作的基础上,主要开展了以下几个方面的催化剂研究,以期制备新一代的CO羰基合成催化剂:   (1)采用不同pH值浸渍液的前躯体,制备了一系列催化剂样品,通过催化性能评价和结构表征,优选出最佳的浸渍液pH值条件,制备得到催化性能高、活性组分分散度好的催化剂。   (2)选择四种不同的金属作为助剂,考察不同助剂对催化性能的影响,优选出适合活性组分分散的最佳助剂,同时也进一步考察了助剂负载量对催化剂性能的影响。   (3)采用不同的焙烧温度对催化剂样品进行处理,评价结果表明未经过焙烧处理的催化剂活性最好。透射电镜结构表征结果表明:随着焙烧温度的升高,活性组分粒子有聚集长大和烧结的趋势。   (4)研究了浸渍时间对活性组分负载量和催化性能的影响。通过电感耦合等离子体发射光谱仪测量了Pd负载量,发现随着浸渍时间的延长,活性组分Pd的负载量相应增加,从而确定催化剂制备的最佳浸渍时间。   (5)采用不同的α-Al2O3作为载体制备了一系列催化剂,考察载体的比表面积、孔径和孔容与催化性能的关系,结果表明:催化性能与载体的孔径、比表面积有直接的关系,而载体的孔容与催化性能关系不大。   (6)在相同的条件下制备一系列不同Pd负载量的催化剂,比较评价结果发现:贵金属负载量大的催化剂,活性组分的含量并不高。过多贵金属负载后容易造成Pd在载体表面形成团聚,阻塞孔口导致孔径减小,从而使反应活性降低。
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