PAHs静态及动态吸附过程研究

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多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是环境中普遍存在、组成复杂、分子结构中含有两个或两个以上苯环的一类持久性有机污染物。由于PAHs在环境中具有的长期残留性、生物蓄积性、半挥发性以及极强的“三致”效应。因此,控制PAHs的生成和排放已成为国内外大气与环境交叉研究领域共同关注的热点问题。本文以中低环PAHs(萘、苊、菲、芘)为研究对象,通过固定床吸附实验,对PAHs在活性炭、高岭土及硅藻土上的静态及动态吸附行为进行研究;并在实验基础上,初步建立PAHs固定床吸附系统的穿透曲线模型,从而为烟气中PAHs吸附净化工艺的优化设计、确定最优化操作条件提供合理的理论依据及基础参数。   研究通过萘、苊、菲、芘在5种吸附剂上的静态吸附实验,及实验吸附等温线与不同吸附等温线模型的拟合结果,考察PAHs在不同吸附剂上的静态吸附行为。结果表明,炭质吸附剂对4种中低环PAHs具有良好的吸附性能,并大大优于硅藻土和高岭土。Langmiur模型能很好地描述PAHs在炭质吸附剂上的静态吸附过程。BET模型与活性炭粉末的等温线之间则具有较高的一致性。低分子量PAHs(萘、苊)在活性炭颗粒上以微孔填充及单分子层的表面吸附为主;在活性炭粉末上,表面吸附倾向于多分子层吸附。高分子量PAHs(菲、芘)在活性炭颗粒上除微孔填充及多分子层的表面吸附外,出现了毛细管凝聚现象,芘的吸附量与吸附剂的比表面积存在正相关关系。表面含氧官能团增加造成的吸附剂表面极性及亲水性的变化,对不同PAHs静态吸附行为及饱和吸附量的影响存在差异。   通过固定床动态吸附实验,借助建立的吸附穿透曲线模型,对4种PAHs在炭质吸附剂上的动态吸附行为进行研究,同时考察了温度、气流速度、含水量对吸附过程的影响。在研究的吸附体系中,PAHs的传质过程主要受到表面液膜扩散和内扩散速率的共同影响。在活性炭颗粒上,极性较弱的萘和芘总传质阻力及颗粒内传质阻力随吸附剂亲水性、极性的增强而升高。对于极性相对较强的苊和菲,活性炭的改性能降低两者在吸附过程中的传质阻力,有利于吸附速率提高。在活性炭粉末上,PAHs的吸附过程具有更大的颗粒内传质阻力;更有利于高分子量PAHs的吸附。在吸附影响因子方面,吸附系统温度升高能增大吸附系统的传质阻力,并增强吸附过程的轴向扩散现象。气速的提高缩短了流动相在吸附柱内的停留时间,传质阻力变大,吸附系统穿透时间大大提前,不利于吸附的进行。由于吸附竞争的作用,水蒸汽能占据活性炭表面部分重要的吸附位,降低PAHs的吸附量,并能增强吸附剂表面的亲水性和极性,抑制PAHs的吸附及传质。   基于轴向扩散理论的吸附穿透曲线模型与动态吸附实验数据间具有较高的一致性。对比两种等温式(Freundlich、Langmuir等温式)下模型的拟合结果,Langmuir等温式下的穿透曲线模型的预测结果更优。
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